近十年中国土壤重金属污染源解析研究进展

陈雅丽1，翁莉萍1*，马 杰(jie)1，武晓娟1，李(li)永(yong)涛1，2

（1.农(nong)业农(nong)村部(bu)环境保护科研(yan)监测所/农(nong)业农(nong)村部(bu)农(nong)产品质量安全环境因子控(kong)制(zhi)重(zhong)点实(shi)验室，；2.华南农(nong)业大学资源环境学院，）

摘(zhai) 要(yao)(yao)：基于(yu)不同(tong)(tong)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)中(zhong)所采用(yong)(yong)的(de)(de)(de)数据(ju)类型的(de)(de)(de)差异性，归纳(na)总结(jie)了常用(yong)(yong)于(yu)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)的(de)(de)(de)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)排(pai)(pai)放(fang)(fang)清单法(fa)以及不同(tong)(tong)受体模型，结(jie)果(guo)表明(ming)：现阶(jie)段我(wo)(wo)国(guo)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)研究仍(reng)主要(yao)(yao)以定(ding)性的(de)(de)(de)传统多(duo)(duo)元统计方(fang)(fang)法(fa)为(wei)主，且不同(tong)(tong)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)得(de)到的(de)(de)(de)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)结(jie)果(guo)基本(ben)一致，能(neng)够相互印证、互相支(zhi)持。现阶(jie)段，我(wo)(wo)国(guo)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)主要(yao)(yao)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)污(wu)(wu)染元素(su)为(wei)Cd，同(tong)(tong)时(shi)也普(pu)遍存在(zai)Cu、Zn、Pb、Hg的(de)(de)(de)污(wu)(wu)染。其(qi)(qi)中(zhong)，Cd、Cu、Zn主要(yao)(yao)来自于(yu)施肥等(deng)农业活动(dong)(dong)，部(bu)分地区(qu)还来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)于(yu)工(gong)业活动(dong)(dong)，甚至以其(qi)(qi)为(wei)主；Hg则主要(yao)(yao)来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)于(yu)工(gong)业活动(dong)(dong)及其(qi)(qi)产生的(de)(de)(de)大气沉(chen)(chen)降，局部(bu)地区(qu)叠加(jia)(jia)高Hg农药的(de)(de)(de)贡(gong)(gong)献(xian)；Pb的(de)(de)(de)来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)则比(bi)较复杂(za)多(duo)(duo)样；As、Cr、Ni则主要(yao)(yao)受土(tu)壤(rang)(rang)母质控制(zhi)。总体看来，源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)排(pai)(pai)放(fang)(fang)清单法(fa)具有适用(yong)(yong)于(yu)不同(tong)(tong)尺(chi)度(du)的(de)(de)(de)优势，应(ying)加(jia)(jia)强源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)排(pai)(pai)放(fang)(fang)量数据(ju)和(he)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)土(tu)壤(rang)(rang)淋滤量数据(ju)的(de)(de)(de)收集，以便(bian)计算重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)浓(nong)度(du)在(zai)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)动(dong)(dong)态变(bian)化；先进的(de)(de)(de)统计学(xue)方(fang)(fang)法(fa)在(zai)土(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)中(zhong)的(de)(de)(de)应(ying)用(yong)(yong)研究应(ying)进一步(bu)(bu)开(kai)展，以便(bian)探(tan)讨这(zhei)些(xie)方(fang)(fang)法(fa)的(de)(de)(de)应(ying)用(yong)(yong)前景。将上述多(duo)(duo)种源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)联用(yong)(yong)并加(jia)(jia)强污(wu)(wu)染源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)贡(gong)(gong)献(xian)的(de)(de)(de)定(ding)量研究仍(reng)是未来开(kai)展土(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)工(gong)作(zuo)的(de)(de)(de)方(fang)(fang)向。此外，大气沉(chen)(chen)降作(zuo)为(wei)很多(duo)(duo)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)的(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)要(yao)(yao)来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)，应(ying)加(jia)(jia)强对(dui)不同(tong)(tong)区(qu)域大气沉(chen)(chen)降中(zhong)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)初(chu)始来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)解析(xi)(xi)研究，为(wei)进一步(bu)(bu)从源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)头控制(zhi)土(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)污(wu)(wu)染提供理论支(zhi)持。

关键词(ci)：土壤；重金属(shu)源解(jie)析(xi)；源排放(fang)清(qing)单法；受体模(mo)型

随(sui)着人口的(de)(de)(de)增长和(he)经济的(de)(de)(de)发展，我国土(tu)壤(rang)(rang)环境问(wen)题日益凸(tu)显，其(qi)中，重(zhong)(zhong)金属(shu)(shu)是(shi)农田土(tu)壤(rang)(rang)的(de)(de)(de)主(zhu)要污(wu)染(ran)(ran)(ran)物(wu)。全(quan)国土(tu)壤(rang)(rang)污(wu)染(ran)(ran)(ran)调查显示，我国耕地(di)土(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金属(shu)(shu)点位超(chao)标率(lv)为 19.4%，其(qi)中镉（Cd）、汞（Hg）、砷（As）、铜（Cu）、铅（Pb）、铬（Cr）、锌(xin)（Zn）、镍（Ni）8种(zhong)重(zhong)(zhong)金属(shu)(shu)元素(su)均有(you)不同程(cheng)(cheng)度(du)(du)的(de)(de)(de)超(chao)标，以Cd污(wu)染(ran)(ran)(ran)程(cheng)(cheng)度(du)(du)最(zui)重(zhong)(zhong)，超(chao)标率(lv)为7.0%[1]。了解土(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金属(shu)(shu)的(de)(de)(de)污(wu)染(ran)(ran)(ran)来源(yuan)，从(cong)而制定(ding)(ding)和(he)采(cai)取相应的(de)(de)(de)源(yuan)头消减与阻控(kong)措(cuo)施，是(shi)保护农田土(tu)壤(rang)(rang)质(zhi)量和(he)农产(chan)品安全(quan)的(de)(de)(de)根本(ben)措(cuo)施。但是(shi)由(you)于土(tu)壤(rang)(rang)中的(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)金属(shu)(shu)来源(yuan)复杂，重(zhong)(zhong)金属(shu)(shu)在土(tu)壤(rang)(rang)中的(de)(de)(de)迁(qian)移和(he)累积过(guo)程(cheng)(cheng)受到(dao)多(duo)种(zhong)因(yin)素(su)的(de)(de)(de)影响，无论是(shi)来源(yuan)组成还是(shi)土(tu)壤(rang)(rang)特性都有(you)很强的(de)(de)(de)空(kong)间变异性，因(yin)此，面对多(duo)污(wu)染(ran)(ran)(ran)来源(yuan)的(de)(de)(de)污(wu)染(ran)(ran)(ran)土(tu)壤(rang)(rang)，如何(he)准确地(di)辨析出特定(ding)(ding)研究区域内主(zhu)要的(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)金属(shu)(shu)污(wu)染(ran)(ran)(ran)来源(yuan)是(shi)有(you)效治理(li)土(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金属(shu)(shu)污(wu)染(ran)(ran)(ran)的(de)(de)(de)关键。

土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)重(zhong)金(jin)(jin)属来(lai)(lai)(lai)源(yuan)一(yi)般(ban)分为(wei)(wei)自(zi)然来(lai)(lai)(lai)源(yuan)和人(ren)为(wei)(wei)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)。自(zi)然来(lai)(lai)(lai)源(yuan)以(yi)(yi)土(tu)壤(rang)(rang)母质(zhi)(zhi)为(wei)(wei)主，人(ren)为(wei)(wei)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)又可(ke)以(yi)(yi)根据人(ren)类(lei)活(huo)动类(lei)型分为(wei)(wei)工业源(yuan)（如采(cai)矿、冶炼、燃煤、交(jiao)通等）、生(sheng)活(huo)源(yuan)（交(jiao)通、废水(shui)、生(sheng)活(huo)垃(la)圾(ji)、燃煤等）以(yi)(yi)及农(nong)业源(yuan)（肥(fei)料、农(nong)药(yao)、灌溉水(shui)等）。上述不(bu)同来(lai)(lai)(lai)源(yuan)的重(zhong)金(jin)(jin)属又以(yi)(yi)不(bu)同的途(tu)径进(jin)(jin)入土(tu)壤(rang)(rang)，包括岩石风化形成(cheng)的土(tu)壤(rang)(rang)母质(zhi)(zhi)、大气沉降、灌溉和径流、固(gu)废堆置和施用肥(fei)料与(yu)农(nong)药(yao)（图1）。目前，土(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)金(jin)(jin)属源(yuan)解(jie)(jie)析的研究既包括土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)重(zhong)金(jin)(jin)属主要来(lai)(lai)(lai)源(yuan)的定性判断，即(ji)源(yuan)识别（Source identification），也包括各类(lei)污(wu)染源(yuan)贡(gong)献的定量(liang)计算，即(ji)源(yuan)解(jie)(jie)析（Source apportionment），通常将二者(zhe)统称(cheng)为(wei)(wei)源(yuan)解(jie)(jie)析[2]。对(dui)土(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)金(jin)(jin)属来(lai)(lai)(lai)源(yuan)解(jie)(jie)析最理想的结(jie)果(guo)是(shi)定量(liang)给出每一(yi)种来(lai)(lai)(lai)源(yuan)对(dui)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)累(lei)积的重(zhong)金(jin)(jin)属含(han)量(liang)的贡(gong)献，并指出其进(jin)(jin)入土(tu)壤(rang)(rang)的途(tu)径。

图1 土壤中重金属的来源与累积途径
Figure 1 Sources and accumulation pathways of heavy metals in soils

土壤污染(ran)(ran)物(wu)(wu)源(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)方(fang)法(fa)(fa)(fa)是基于大气(qi)(qi)污染(ran)(ran)物(wu)(wu)源(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)方(fang)法(fa)(fa)(fa)发(fa)(fa)展而来[2-3]。大气(qi)(qi)污染(ran)(ran)物(wu)(wu)源(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)的(de)研究方(fang)法(fa)(fa)(fa)体(ti)系可以(yi)概括为(wei)污染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)排(pai)放清单法(fa)(fa)(fa)、扩(kuo)散(san)模(mo)型(xing)法(fa)(fa)(fa)和受体(ti)模(mo)型(xing)法(fa)(fa)(fa)[4]。由于我国重金(jin)属排(pai)放源(yuan)(yuan)(yuan)数(shu)据有(you)限，加之重金(jin)属由排(pai)放源(yuan)(yuan)(yuan)到土壤的(de)迁移转化过程复杂且难以(yi)准确(que)描述其在(zai)(zai)土壤中的(de)长期(qi)积累(lei)过程，以(yi)污染(ran)(ran)物(wu)(wu)为(wei)研究对(dui)象的(de)受体(ti)模(mo)型(xing)法(fa)(fa)(fa)在(zai)(zai)土壤重金(jin)属的(de)来源(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)研究方(fang)面得到了广泛(fan)应用(yong)，而从(cong)来源(yuan)(yuan)(yuan)出发(fa)(fa)的(de)污染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)排(pai)放清单法(fa)(fa)(fa)和从(cong)过程出发(fa)(fa)的(de)扩(kuo)散(san)模(mo)型(xing)法(fa)(fa)(fa)在(zai)(zai)土壤重金(jin)属源(yuan)(yuan)(yuan)解析(xi)研究中应用(yong)的(de)相对(dui)较(jiao)少。

针对土(tu)(tu)(tu)壤(rang)(rang)中重(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)源(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)的(de)(de)(de)(de)研究(jiu)(jiu)(jiu)，张长(zhang)波(bo)等(deng)[2]和(he)于(yu)瑞(rui)莲(lian)等(deng)[5]总结了不同源(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)方法(fa)的(de)(de)(de)(de)优缺点及(ji)其在(zai)土(tu)(tu)(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)污染(ran)(ran)溯源(yuan)(yuan)上(shang)的(de)(de)(de)(de)应用(yong)情况。但(dan)是(shi)这两篇综(zong)述均发(fa)表在(zai)大概(gai)十(shi)年前，而近十(shi)年是(shi)我(wo)国土(tu)(tu)(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)污染(ran)(ran)研究(jiu)(jiu)(jiu)的(de)(de)(de)(de)高峰期，在(zai)这一(yi)阶段，许多新的(de)(de)(de)(de)研究(jiu)(jiu)(jiu)进(jin)展(zhan)尚未得(de)以总结。近期，李娇(jiao)等(deng)[3]总结了近十(shi)年用(yong)于(yu)查明我(wo)国土(tu)(tu)(tu)壤(rang)(rang)中各类污染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)贡(gong)献大小(xiao)的(de)(de)(de)(de)受(shou)体模(mo)型及(ji)其应用(yong)实例(li)，但(dan)该综(zong)述提(ti)及(ji)的(de)(de)(de)(de)研究(jiu)(jiu)(jiu)以有机污染(ran)(ran)物为(wei)主。同时，上(shang)述研究(jiu)(jiu)(jiu)主要侧重(zhong)于(yu)对源(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)方法(fa)的(de)(de)(de)(de)归(gui)纳总结，未尝(chang)试对解(jie)析(xi)(xi)(xi)出(chu)的(de)(de)(de)(de)土(tu)(tu)(tu)壤(rang)(rang)可(ke)能的(de)(de)(de)(de)重(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)污染(ran)(ran)来源(yuan)(yuan)进(jin)行汇(hui)总，而基于(yu)文献调(diao)研来反映(ying)不同地区污染(ran)(ran)来源(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)结果，能够弥补单一(yi)研究(jiu)(jiu)(jiu)的(de)(de)(de)(de)局限，给出(chu)较大范围的(de)(de)(de)(de)土(tu)(tu)(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)污染(ran)(ran)来源(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)变异特征(zheng)，从而提(ti)供从源(yuan)(yuan)头上(shang)控(kong)制(zhi)土(tu)(tu)(tu)壤(rang)(rang)重(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)污染(ran)(ran)的(de)(de)(de)(de)决策(ce)基础。

因此，为了摸清(qing)土壤(rang)(rang)中(zhong)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)污(wu)(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)研(yan)究(jiu)方法(fa)现(xian)(xian)(xian)状及结论，本文(wen)分(fen)别(bie)以(yi)(yi)(yi)“soil、heavy metal、source identification、source appointment”作(zuo)为英文(wen)关键词，以(yi)(yi)(yi)“土壤(rang)(rang)、重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)、源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)”作(zuo)为中(zhong)文(wen)关键词，通过 数 据 库 ScienceDirect、Wiley、SpringerLink、ACS、CNKI、维(wei)普搜集并统计了近十(shi)年(nian)（2008—2018年(nian)）的(de)(de)(de)(de)(de)(de)112篇主要研(yan)究(jiu)成果（其中(zhong)有(you)89篇涉(she)及农田土壤(rang)(rang)），旨在总结常用(yong)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)土壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)污(wu)(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)方法(fa)以(yi)(yi)(yi)及对(dui)不同地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)土壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)污(wu)(wu)染(ran)来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)进(jin)行汇(hui)总，给出目前我(wo)国土壤(rang)(rang)中(zhong)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)污(wu)(wu)染(ran)现(xian)(xian)(xian)状和(he)可能(neng)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)污(wu)(wu)染(ran)来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)，为评定(ding)(ding)土壤(rang)(rang)质量提供有(you)用(yong)信息，也为管理部(bu)门制(zhi)定(ding)(ding)相(xiang)关防控(kong)措施提供一定(ding)(ding)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)依据。上述(shu)112篇文(wen)献(xian)均从源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)识别(bie)或源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)层面对(dui)我(wo)国土壤(rang)(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)进(jin)行了溯源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)研(yan)究(jiu)，且涉(she)及的(de)(de)(de)(de)(de)(de)省份(fen)涵盖(gai)(gai)了我(wo)国绝大部(bu)分(fen)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)（图2），包括(kuo)东(dong)(dong)北(bei)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)（黑(hei)龙江、吉林、辽(liao)宁）、华北(bei)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)（内蒙古、北(bei)京、天津(jin)、河北(bei)、山(shan)西(xi)）、华东(dong)(dong)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)（山(shan)东(dong)(dong)、江苏、安徽、上海(hai)、浙(zhe)江、福(fu)建）、华中(zhong)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)（河南(nan)、湖(hu)北(bei)、湖(hu)南(nan)）、华南(nan)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)（广西(xi)、广东(dong)(dong)）、西(xi)北(bei)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)（陕(shan)西(xi)、甘肃、新疆）和(he)西(xi)南(nan)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)（四川、重(zhong)(zhong)庆(qing)、贵州、云南(nan)），其中(zhong)以(yi)(yi)(yi)华东(dong)(dong)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)研(yan)究(jiu)文(wen)献(xian)最(zui)多(duo)。虽(sui)然本文(wen)可能(neng)未(wei)检索(suo)出近十(shi)年(nian)间所有(you)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)土壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)文(wen)献(xian)，且目前源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)研(yan)究(jiu)所覆盖(gai)(gai)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)研(yan)究(jiu)区(qu)(qu)(qu)域和(he)部(bu)分(fen)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)研(yan)究(jiu)程(cheng)度仍(reng)有(you)限（如西(xi)南(nan)、西(xi)北(bei)地(di)(di)区(qu)(qu)(qu)），但(dan)作(zuo)者认为所收集的(de)(de)(de)(de)(de)(de)文(wen)献(xian)基本能(neng)代(dai)表(biao)近十(shi)年(nian)我(wo)国土壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)研(yan)究(jiu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)主要成果，这对(dui)了解(jie)我(wo)国土壤(rang)(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)污(wu)(wu)染(ran)现(xian)(xian)(xian)状和(he)可能(neng)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)污(wu)(wu)染(ran)来源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)具有(you)一定(ding)(ding)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)参(can)考(kao)价值。

1 土壤重金属污染源解析研究方法

图2 近十年文献中我国土壤重金属源解析研究所涉及的研究区域图
Figure 2 Map of study areas for source identification of heavy metals in soils in literatures in recent ten years

如前(qian)所述，污(wu)(wu)(wu)染源(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)技(ji)术是(shi)针对(dui)污(wu)(wu)(wu)染物(wu)的来源(yuan)(yuan)进(jin)行定(ding)性（源(yuan)(yuan)识别）或定(ding)量（源(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)）判断(duan)的方法(fa)。源(yuan)(yuan)排放清单(dan)(dan)法(fa)需要(yao)对(dui)污(wu)(wu)(wu)染源(yuan)(yuan)的排放量、排放因(yin)子(zi)等进(jin)行统(tong)计来建立(li)污(wu)(wu)(wu)染源(yuan)(yuan)清单(dan)(dan)数据库(ku)；受(shou)体(ti)模(mo)型则避开各污(wu)(wu)(wu)染源(yuan)(yuan)组(zu)成信息，也不需要(yao)明确排放因(yin)子(zi)的传(chuan)输过程，可直接测定(ding)受(shou)体(ti)环(huan)境，因(yin)此受(shou)体(ti)模(mo)型法(fa)是(shi)当前(qian)污(wu)(wu)(wu)染物(wu)源(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)研究中最主要(yao)、也最常用的技(ji)术手段[4，6]。近年来，还(hai)逐渐涌现(xian)出新的先进(jin)统(tong)计学算法(fa)用于(yu)定(ding)量区分土壤中重金属(shu)的自然来源(yuan)(yuan)与(yu)人为来源(yuan)(yuan)贡献(xian)，如条件推断(duan)树、有限混合分布(bu)模(mo)型、随(sui)机森林等[7-9]。

在土(tu)壤重金属源(yuan)(yuan)识别层(ceng)(ceng)面，常(chang)用的(de)(de)源(yuan)(yuan)解析方法(fa)(fa)有受(shou)体模(mo)型(xing)中(zhong)(zhong)的(de)(de)因(yin)(yin)子分(fen)析法(fa)(fa)（Factor analysis，FA）、主成分(fen)分(fen)析法(fa)(fa)（Principal component analysis，PCA）、聚类(lei)分(fen)析法(fa)(fa)（Cluser analysis，CA）、富集(ji)因(yin)(yin)子法(fa)(fa)（Enrichment factor，EF）、空间(jian)分(fen)析法(fa)(fa)等；在源(yuan)(yuan)解析层(ceng)(ceng)面，常(chang)用的(de)(de)源(yuan)(yuan)解析方法(fa)(fa)有源(yuan)(yuan)排放清单法(fa)(fa)（Emission inventory method）、受(shou)体模(mo)型(xing)中(zhong)(zhong)的(de)(de)化(hua)学(xue)质量平衡法(fa)(fa)（Chemical mass balance，CMB）、混(hun)合方法(fa)(fa)（Hybrid approach）、正(zheng)定矩(ju)阵因(yin)(yin)子分(fen)解法(fa)(fa)（Positive matrix factorization，PMF）、UNMIX模(mo)型(xing)、同位素比(bi)值法(fa)(fa)以及(ji)先进统计学(xue)算法(fa)(fa)中(zhong)(zhong)的(de)(de)条件推断(duan)树(shu)（Conditional inference tree）、有限混(hun)合分(fen)布模(mo)型(xing)（Finite mixture distribution model，FMDM）、随(sui)机森林（Random forest）等（表1）。

1.1 基于污染源重金属投入通量的解析方法——排放清单法

源(yuan)排放(fang)清单(dan)(dan)法(fa)通(tong)过调查和(he)(he)统计各污(wu)(wu)染源(yuan)的(de)(de)(de)状(zhuang)况，然(ran)后根据不(bu)同(tong)(tong)(tong)污(wu)(wu)染源(yuan)的(de)(de)(de)活(huo)动(dong)水(shui)(shui)(shui)(shui)平(ping)和(he)(he)排放(fang)因子模型，建(jian)立污(wu)(wu)染源(yuan)清单(dan)(dan)数(shu)(shu)据库，从而对(dui)(dui)不(bu)同(tong)(tong)(tong)污(wu)(wu)染源(yuan)的(de)(de)(de)排放(fang)量(liang)进(jin)行评估(gu)，确定主要(yao)污(wu)(wu)染源(yuan)[4]。因此在(zai)(zai)(zai)土壤(rang)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)源(yuan)解析中(zhong)(zhong)，该方法(fa)需要(yao)提前获得不(bu)同(tong)(tong)(tong)潜在(zai)(zai)(zai)污(wu)(wu)染源(yuan)（如大(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)降、畜禽粪(fen)便(bian)、化肥、有(you)机肥、灌溉水(shui)(shui)(shui)(shui)等）投(tou)入(ru)到(dao)土壤(rang)中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)含量(liang)信息(xi)，以此计算(suan)各污(wu)(wu)染源(yuan)的(de)(de)(de)贡献率(lv)。虽然(ran)该方法(fa)能最(zui)为直接地(di)反(fan)映不(bu)同(tong)(tong)(tong)来源(yuan)的(de)(de)(de)投(tou)入(ru)情况，但采集全面可靠的(de)(de)(de)数(shu)(shu)据存在(zai)(zai)(zai)困难(nan)，需要(yao)耗费大(da)(da)量(liang)的(de)(de)(de)时间和(he)(he)精力，同(tong)(tong)(tong)时，不(bu)同(tong)(tong)(tong)来源(yuan)的(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)在(zai)(zai)(zai)土壤(rang)中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)累积能力也(ye)有(you)差(cha)异，因此采用此方法(fa)的(de)(de)(de)研(yan)究也(ye)相对(dui)(dui)有(you)限，在(zai)(zai)(zai)我们收集到(dao)的(de)(de)(de)文献中(zhong)(zhong)占1.2%（表(biao)1）。例如，前人汇总了(le)我国农(nong)(nong)(nong)田(tian)(tian)(tian)中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)输(shu)入(ru)输(shu)出(chu)清单(dan)(dan)并分析了(le)因地(di)理、气(qi)候、社会经济因素(su)、工(gong)农(nong)(nong)(nong)业生产(chan)等造(zao)成的(de)(de)(de)不(bu)同(tong)(tong)(tong)地(di)区间重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)输(shu)入(ru)输(shu)出(chu)清单(dan)(dan)的(de)(de)(de)差(cha)异性(xing)，指出(chu)大(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)降是全国范(fan)围内(nei)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)输(shu)入(ru)农(nong)(nong)(nong)田(tian)(tian)(tian)的(de)(de)(de)主要(yao)途径(jing)(jing)(jing)[10]；此外，针对(dui)(dui)浙江(jiang)和(he)(he)湖(hu)南地(di)区进(jin)行的(de)(de)(de)农(nong)(nong)(nong)田(tian)(tian)(tian)中(zhong)(zhong)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)输(shu)入(ru)输(shu)出(chu)清单(dan)(dan)的(de)(de)(de)研(yan)究指出(chu)，浙江(jiang)地(di)区农(nong)(nong)(nong)田(tian)(tian)(tian)土壤(rang)中(zhong)(zhong)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)的(de)(de)(de)主要(yao)输(shu)入(ru)途径(jing)(jing)(jing)为大(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)降和(he)(he)畜禽粪(fen)便(bian)，主要(yao)输(shu)出(chu)途径(jing)(jing)(jing)为作(zuo)物收割和(he)(he)淋滤(lv)[11]，且湖(hu)南监测区域内(nei)Cd污(wu)(wu)染的(de)(de)(de)主要(yao)来源(yuan)也(ye)是大(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)降，其(qi)次(ci)为养殖(zhi)废水(shui)(shui)(shui)(shui)，其(qi)输(shu)出(chu)途径(jing)(jing)(jing)主要(yao)为水(shui)(shui)(shui)(shui)稻籽粒和(he)(he)地(di)表(biao)排水(shui)(shui)(shui)(shui)[12]。

1.2 基于污染源和土壤重金属元素组成的解析方法——化学质量平衡模型

化学(xue)(xue)质(zhi)量(liang)(liang)平衡模型(xing)是目前国(guo)内外应用(yong)最广泛的(de)(de)(de)受(shou)(shou)体模型(xing)，也是美国(guo)环(huan)境保护署推(tui)荐使用(yong)的(de)(de)(de)模型(xing)[6]。该(gai)模型(xing)的(de)(de)(de)假设前提是：各(ge)污染(ran)源(yuan)(yuan)排(pai)放(fang)物(wu)(wu)的(de)(de)(de)化学(xue)(xue)组成须(xu)相对稳定(ding)(ding)，且存在(zai)明显的(de)(de)(de)差异性；各(ge)污染(ran)源(yuan)(yuan)排(pai)放(fang)物(wu)(wu)之间不发生反应，且在(zai)输送过(guo)程中不发生变化；污染(ran)源(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)元(yuan)素(su)组成与(yu)土(tu)壤中的(de)(de)(de)元(yuan)素(su)组成呈线性拟合(he)[13]。化学(xue)(xue)质(zhi)量(liang)(liang)平衡模型(xing)基于质(zhi)量(liang)(liang)守恒定(ding)(ding)律，即(ji)土(tu)壤样(yang)品中某污染(ran)元(yuan)素(su)的(de)(de)(de)浓(nong)度等于各(ge)污染(ran)源(yuan)(yuan)中该(gai)污染(ran)元(yuan)素(su)的(de)(de)(de)含量(liang)(liang)与(yu)各(ge)污染(ran)源(yuan)(yuan)对土(tu)壤的(de)(de)(de)贡献(xian)值(zhi)乘积的(de)(de)(de)线性和，并(bing)利用(yong)有效方(fang)差最小二(er)乘法(fa)进行求解[4]。该(gai)方(fang)法(fa)可以(yi)定(ding)(ding)量(liang)(liang)评价各(ge)污染(ran)源(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)贡献(xian)率，但需要经常监测(ce)研究(jiu)区(qu)的(de)(de)(de)源(yuan)(yuan)以(yi)及受(shou)(shou)体样(yang)品，列出排(pai)放(fang)清单，不断更(geng)新研究(jiu)区(qu)的(de)(de)(de)排(pai)放(fang)源(yuan)(yuan)成分(fen)谱[4]。利用(yong)化学(xue)(xue)质(zhi)量(liang)(liang)平衡模型(xing)进行的(de)(de)(de)土(tu)壤重(zhong)金属源(yuan)(yuan)解析研究(jiu)主要采用(yong)元(yuan)素(su)比值(zhi)法(fa)和同(tong)位素(su)比值(zhi)法(fa)。

1.2.1 元素比值法

元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)比(bi)值法(fa)(fa)根据不同来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)中(zhong)两种(zhong)以(yi)上重金属(shu)(shu)元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)之间或者重金属(shu)(shu)元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)与(yu)其他元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)之间含量(liang)比(bi)例的(de)(de)(de)差异进行土壤(rang)中(zhong)重金属(shu)(shu)的(de)(de)(de)来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)解析，即如果某(mou)污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)和受(shou)(shou)体中(zhong)某(mou)些元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)的(de)(de)(de)浓(nong)度(du)比(bi)值相近，则(ze)认为该污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)对(dui)受(shou)(shou)体的(de)(de)(de)贡献率较(jiao)大[14]。元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)比(bi)值法(fa)(fa)适用于多元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)的(de)(de)(de)污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)解析，原理简单易(yi)懂，且检测费用低；该方法(fa)(fa)需(xu)要较(jiao)大的(de)(de)(de)样本(ben)量(liang)，同时必须明确(que)污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)中(zhong)两种(zhong)以(yi)上元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)的(de)(de)(de)浓(nong)度(du)比(bi)值，且不同污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)浓(nong)度(du)比(bi)值间需(xu)要存(cun)在较(jiao)大差异[14]。如Liu等[15]利用重金属(shu)(shu)元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)与(yu)Al之间的(de)(de)(de)比(bi)值对(dui)太湖沉(chen)积物中(zhong)不同时期(qi)重金属(shu)(shu)的(de)(de)(de)来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)变化和污(wu)(wu)染(ran)(ran)历史进行了研究，指出Pb、Cu、Zn等元(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)素(su)(su)的(de)(de)(de)人为污(wu)(wu)染(ran)(ran)始(shi)于20世纪(ji)70年(nian)代(dai)(dai)中(zhong)末期(qi)，而As的(de)(de)(de)污(wu)(wu)染(ran)(ran)始(shi)于20世纪(ji)80年(nian)代(dai)(dai)中(zhong)期(qi)。

1.2.2 同位素比值法(fa)

同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)比(bi)值(zhi)(zhi)法基(ji)于同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)的(de)(de)(de)(de)质量(liang)(liang)守(shou)恒原理，利用不(bu)(bu)同(tong)(tong)污染(ran)(ran)源中(zhong)某(mou)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)元素(su)(su)不(bu)(bu)同(tong)(tong)同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)比(bi)值(zhi)(zhi)具(ju)有(you)(you)差异性的(de)(de)(de)(de)特(te)点，通过(guo)测定受体样(yang)品(pin)(pin)中(zhong)相(xiang)应(ying)同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)的(de)(de)(de)(de)组成来对(dui)污染(ran)(ran)物(wu)的(de)(de)(de)(de)来源及贡献程度(du)进(jin)(jin)(jin)行(xing)定量(liang)(liang)区(qu)(qu)分[16]。由(you)于金(jin)(jin)属(shu)(shu)同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)受后期地质地球化学作用影响小且该(gai)方法精确度(du)高(gao)、需(xu)要(yao)的(de)(de)(de)(de)样(yang)品(pin)(pin)量(liang)(liang)少、具(ju)有(you)(you)较高(gao)的(de)(de)(de)(de)辨别能力，目前已(yi)有(you)(you)Pb、Cd、Cu、Zn、Hg的(de)(de)(de)(de)同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)被用于土(tu)壤中(zhong)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)溯(su)源研究(jiu)(jiu)，作为(wei)追踪人为(wei)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)污染(ran)(ran)的(de)(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)要(yao)鉴别指标，并取得(de)了(le)一些成果(guo)[17-21]。其中(zhong)Pb同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)比(bi)值(zhi)(zhi)法是目前研究(jiu)(jiu)最多也是最成熟(shu)的(de)(de)(de)(de)方法。例如(ru)，Chen等[22]利用Pb同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)对(dui)江(jiang)苏宜兴市太湖西部农田(tian)表层土(tu)壤中(zhong)的(de)(de)(de)(de)Pb进(jin)(jin)(jin)行(xing)了(le)污染(ran)(ran)源解(jie)析(xi)(xi)，指出(chu)大气沉降对(dui)研究(jiu)(jiu)区(qu)(qu)农田(tian)土(tu)壤中(zhong)Pb的(de)(de)(de)(de)贡献率(lv)为(wei)57%～93%，而灌溉水和(he)肥料的(de)(de)(de)(de)贡献率(lv)均在(zai)0～10%；李(li)霞等[23]利用Cd和(he)Hg同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)解(jie)析(xi)(xi)出(chu)天津某(mou)郊区(qu)(qu)农田(tian)土(tu)壤中(zhong)Cd的(de)(de)(de)(de)污染(ran)(ran)来源主(zhu)要(yao)是工业废(fei)弃物(wu)（46%）和(he)灌溉水（29%），而Hg的(de)(de)(de)(de)污染(ran)(ran)来源以大气降尘（37%）、有(you)(you)机(ji)肥（25%）及灌溉水（22%）为(wei)主(zhu)。由(you)此可见，同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)比(bi)值(zhi)(zhi)法能较准确区(qu)(qu)分不(bu)(bu)同(tong)(tong)污染(ran)(ran)源的(de)(de)(de)(de)贡献值(zhi)(zhi)，但只(zhi)能针(zhen)对(dui)特(te)定的(de)(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)金(jin)(jin)属(shu)(shu)（如(ru)Pb、Cd、Cu、Zn、Hg）进(jin)(jin)(jin)行(xing)溯(su)源，且也需(xu)要(yao)收集各(ge)个排(pai)放(fang)源样(yang)品(pin)(pin)的(de)(de)(de)(de)相(xiang)关(guan)同(tong)(tong)位(wei)素(su)(su)特(te)征值(zhi)(zhi)，该(gai)方法样(yang)品(pin)(pin)处理与分析(xi)(xi)复杂、昂贵，不(bu)(bu)适于大量(liang)(liang)样(yang)品(pin)(pin)的(de)(de)(de)(de)分析(xi)(xi)。

1.3 基于土壤重金属等元素组成的解析方法——多元统计模型

1.3.1 传(chuan)统多元(yuan)统计(ji)方法(fa)

传统的多元统计(ji)方法(fa)是目前土壤重金属(shu)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)解(jie)析研究中(zhong)的常(chang)用方法(fa)。这类方法(fa)通(tong)过识(shi)别具有相(xiang)似分(fen)布特(te)征的重金属(shu)来定(ding)性(xing)判定(ding)某些(xie)重金属(shu)的来源(yuan)(yuan)，即假设来自于(yu)同一污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)的重金属(shu)之间(jian)具有相(xiang)关性(xing)。传统多元统计(ji)方法(fa)不需要(yao)提(ti)前对污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)进(jin)行调查分(fen)析，但是其(qi)筛选(xuan)出的公(gong)共因子(zi)与(yu)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)之间(jian)的关系常(chang)具有一定(ding)的主观性(xing)且难以(yi)区分(fen)出相(xiang)似的污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)；此(ci)外，该方法(fa)需要(yao)大量的样品且需借(jie)助统计(ji)分(fen)析软件，对于(yu)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)数目较(jiao)多的体系其(qi)计(ji)算比较(jiao)繁琐[14]。

相关性分(fen)(fen)析(xi)是(shi)(shi)用(yong)于(yu)统(tong)计(ji)分(fen)(fen)析(xi)不(bu)同变量之(zhi)间(jian)是(shi)(shi)否具有(you)某种共同变化(hua)关系的方法。不(bu)同重金(jin)属元(yuan)素间(jian)的相关性可用(yong)于(yu)反映这些元(yuan)素的来源及迁移(yi)途(tu)径，如果元(yuan)素间(jian)没有(you)相关性，则表明这些元(yuan)素并不(bu)是(shi)(shi)受单一因素的影响。Pearson相关系数是(shi)(shi)土壤重金(jin)属源解析(xi)中常用(yong)的相关性分(fen)(fen)析(xi)方法。

聚类分析法（CA）是(shi)根(gen)据不(bu)(bu)同(tong)重金属元(yuan)素间(jian)的(de)(de)相(xiang)(xiang)似(si)程度找出两种或两种以上能够衡(heng)量不(bu)(bu)同(tong)元(yuan)素间(jian)相(xiang)(xiang)似(si)程度的(de)(de)变量，然(ran)后以这些变量为分类依(yi)据，对(dui)元(yuan)素间(jian)的(de)(de)相(xiang)(xiang)关(guan)(guan)程度进行(xing)分类，采用聚类树状图形(xing)象地反映元(yuan)素之间(jian)的(de)(de)远近关(guan)(guan)系。

因(yin)(yin)子(zi)(zi)(zi)分析法（FA）可以将(jiang)一(yi)系(xi)列具(ju)有复杂关系(xi)的变量(liang)归(gui)结为少(shao)数几个(ge)综合(he)因(yin)(yin)子(zi)(zi)(zi)，该方法将(jiang)土壤中各(ge)(ge)元素的浓度值看(kan)作是各(ge)(ge)种污染源贡献的线性组合(he)，然(ran)后根据受体(ti)样(yang)品（n）各(ge)(ge)化(hua)学成分（i）之间的相关关系(xi)，从n×i个(ge)数据集(ji)合(he)中归(gui)纳(na)出(chu)公因(yin)(yin)子(zi)(zi)(zi)（又称主因(yin)(yin)子(zi)(zi)(zi)），然(ran)后由(you)此计(ji)算出(chu)各(ge)(ge)个(ge)因(yin)(yin)子(zi)(zi)(zi)载荷，结合(he)因(yin)(yin)子(zi)(zi)(zi)载荷情况(kuang)和(he)污染源的特征元素定性推断(duan)出(chu)各(ge)(ge)因(yin)(yin)子(zi)(zi)(zi)可能代表(biao)的污染源类型[2，14]。

主(zhu)成分(fen)分(fen)析(xi)法(fa)（PCA）与FA既存在(zai)联系，又不(bu)完全相(xiang)同。它是将初始因(yin)子(zi)载(zai)荷矩阵通(tong)过正交(jiao)旋转变(bian)换进行(xing)“降维”，再根(gen)据(ju)各(ge)变(bian)量载(zai)荷情况结合源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)特(te)征元素(su)来识别主(zhu)因(yin)子(zi)，获(huo)得(de)(de)(de)其主(zhu)因(yin)子(zi)得(de)(de)(de)分(fen)[13]。这种传统的(de)(de)(de)(de)(de)PCA法(fa)不(bu)能定(ding)量解析(xi)污(wu)染源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)(de)贡献(xian)，改(gai)进后的(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)成分(fen)分(fen)析(xi)/绝对(dui)主(zhu)成分(fen)得(de)(de)(de)分(fen)（PCA/APCS）受体模型在(zai)PCA的(de)(de)(de)(de)(de)基础上，得(de)(de)(de)到归(gui)一化的(de)(de)(de)(de)(de)重(zhong)金属(shu)浓(nong)度的(de)(de)(de)(de)(de)因(yin)子(zi)分(fen)数APCS，再用(yong)重(zhong)金属(shu)浓(nong)度数据(ju)对(dui)APCS做多(duo)元线性(xing)回归(gui)得(de)(de)(de)到相(xiang)应(ying)的(de)(de)(de)(de)(de)回归(gui)系数，该回归(gui)系数可将APCS转化为每个(ge)(ge)污(wu)染源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)对(dui)每个(ge)(ge)样本的(de)(de)(de)(de)(de)浓(nong)度贡献(xian)[24-25]。改(gai)进后的(de)(de)(de)(de)(de)PCA/APCS不(bu)需要事先了(le)解污(wu)染源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)(de)个(ge)(ge)数及(ji)其特(te)点，不(bu)但可以定(ding)量确(que)定(ding)每个(ge)(ge)变(bian)量对(dui)每个(ge)(ge)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)(de)载(zai)荷，还可以定(ding)量确(que)定(ding)污(wu)染源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)对(dui)其重(zhong)金属(shu)的(de)(de)(de)(de)(de)平均贡献(xian)量和(he)在(zai)每个(ge)(ge)采样点的(de)(de)(de)(de)(de)贡献(xian)量。如瞿明凯等(deng)[24]利用(yong)PCA/APCS模型研究了(le)武汉(han)市东湖高新技术开发区内(nei)表层土壤中Cd源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)(de)贡献(xian)量，按大(da)小依次为电子(zi)工业(ye)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)（67%）、土壤母(mu)质(zhi)（16%）、其他(ta)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)（9%）和(he)城市大(da)气沉降源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)（主(zhu)要为汽车尾气，8%）。

1.3.2 混合方(fang)法

如(ru)前所述(shu)，PCA和FA等(deng)传统(tong)多元(yuan)(yuan)统(tong)计(ji)方法只能定(ding)性推测潜在的(de)(de)(de)污染(ran)来(lai)(lai)源(yuan)，若将(jiang)PCA、FA归纳得(de)出的(de)(de)(de)主(zhu)成分(fen)因子对(dui)土壤(rang)中重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)属的(de)(de)(de)含(han)量进(jin)行多元(yuan)(yuan)线性回(hui)(hui)归（MLR），即PCA/MLR和FA/MLR，便可(ke)估算主(zhu)要(yao)(yao)污染(ran)源(yuan)对(dui)土壤(rang)中重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)属含(han)量的(de)(de)(de)贡献(xian)率[2]。而(er)APCS/MLR则(ze)是(shi)在PCA/MLR的(de)(de)(de)基(ji)础上，根据主(zhu)成分(fen)得(de)分(fen)求得(de)APCS，继而(er)进(jin)行多元(yuan)(yuan)线性回(hui)(hui)归[26-27]。PCA/MLR、FA/MLR以及(ji)APCS/MLR作为应(ying)用最(zui)广的(de)(de)(de)混合方法，最(zui)早用于(yu)追溯大气颗粒物中金(jin)属元(yuan)(yuan)素(su)的(de)(de)(de)污染(ran)来(lai)(lai)源(yuan)，近年来(lai)(lai)也被成功(gong)用于(yu)土壤(rang)中重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)属元(yuan)(yuan)素(su)的(de)(de)(de)源(yuan)解析(xi)[28-31]。如(ru)Yang等(deng)[32]通(tong)(tong)过PCA得(de)出工农(nong)业以及(ji)交通(tong)(tong)是(shi)2010—2014年湖(hu)北武汉青山区某菜地中重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)属的(de)(de)(de)主(zhu)要(yao)(yao)来(lai)(lai)源(yuan)，MLR则(ze)定(ding)量解析(xi)出工农(nong)业贡献(xian)了82.5%，其(qi)余的(de)(de)(de)17.5%则(ze)来(lai)(lai)源(yuan)于(yu)交通(tong)(tong)。

此外，PCA、FA等(deng)还可与化学质(zhi)(zhi)(zhi)量平衡模型中(zhong)的(de)(de)同位(wei)素(su)(su)比值法(fa)结合，利(li)用(yong)多元统计(ji)分(fen)析得到污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)的(de)(de)类型和(he)数(shu)目，同位(wei)素(su)(su)比值法(fa)则用(yong)来定量污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)的(de)(de)贡献(xian)率并对多元分(fen)析的(de)(de)结果进行检验。如Luo等(deng)[31]选取厦门市(shi)6个公园(yuan)表(biao)(biao)层(ceng)土壤(rang)(rang)作(zuo)为(wei)研究(jiu)对象，综(zong)合运用(yong)PCA、APCS/MLR和(he)Pb同位(wei)素(su)(su)方法(fa)，指(zhi)出表(biao)(biao)层(ceng)土壤(rang)(rang)中(zhong)Pb的(de)(de)主要人为(wei)来源(yuan)(yuan)为(wei)燃煤(mei)，且其中(zhong)Pb的(de)(de)贡献(xian)率为(wei)土壤(rang)(rang)母(mu)质(zhi)(zhi)(zhi)（49%）、燃煤(mei)（45%）≫交通(tong)排放（6%）；孙境(jing)蔚等(deng)[33]利(li)用(yong)FA分(fen)析出泉州市(shi)某(mou)林地垂直剖面土壤(rang)(rang)中(zhong)Sr、Ni、Fe、Cr、Cu、Mn、Pb、Zn的(de)(de)主要来源(yuan)(yuan)为(wei)交通(tong)源(yuan)(yuan)、自然源(yuan)(yuan)和(he)农业(ye)生产活动，Pb同位(wei)素(su)(su)则进一步得出土壤(rang)(rang)母(mu)质(zhi)(zhi)(zhi)对Pb的(de)(de)贡献(xian)率为(wei)85.14%，汽车尾(wei)气尘的(de)(de)贡献(xian)率为(wei)14.86%。

1.3.3 正定(ding)矩阵因子分解法

正定(ding)矩阵(zhen)(zhen)因子分(fen)(fen)解(jie)法（PMF）是由芬兰(lan)科(ke)学家Paatero和(he)Tapper在FA的(de)(de)(de)基础上发(fa)展(zhan)起来(lai)的(de)(de)(de)，也是美国环境(jing)保护局(ju)推荐的(de)(de)(de)源(yuan)解(jie)析方法之一。该(gai)方法不(bu)依(yi)赖(lai)于污染源(yuan)的(de)(de)(de)化(hua)学成(cheng)分(fen)(fen)谱分(fen)(fen)析，而是将多个（土(tu)壤）样品、多种重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)元(yuan)素的(de)(de)(de)数(shu)据集当做是一个矩阵(zhen)(zhen)，然(ran)后将矩阵(zhen)(zhen)分(fen)(fen)解(jie)为源(yuan)的(de)(de)(de)贡献率(lv)矩阵(zhen)(zhen)和(he)源(yuan)成(cheng)分(fen)(fen)谱矩阵(zhen)(zhen)，通过(guo)非负约束因子分(fen)(fen)析，利用(yong)最小二乘法迭代计算，使目标函数(shu)最小化(hua)，以解(jie)决(jue)所测量(liang)的(de)(de)(de)重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)浓(nong)度(du)(du)和(he)污染源(yuan)之间(jian)的(de)(de)(de)化(hua)学质(zhi)量(liang)平衡（CMB）[3，34-35]。魏迎(ying)辉等[35]以湖(hu)南水口山铅锌矿(kuang)周边农(nong)田土(tu)壤为例，探(tan)究(jiu)了异常值剔(ti)除和(he)地壳(qiao)元(yuan)素引入(ru)对PMF模型源(yuan)解(jie)析结果(guo)的(de)(de)(de)影响，结合元(yuan)素浓(nong)度(du)(du)空间(jian)分(fen)(fen)布图，最终(zhong)确定(ding)：Pb、Zn、Cd和(he)Sb主(zhu)要(yao)来(lai)自铅锌矿(kuang)的(de)(de)(de)采选及冶炼等工业(ye)活动源(yuan)（26.81%）；As和(he)Hg主(zhu)要(yao)来(lai)自污水灌(guan)溉和(he)农(nong)药化(hua)肥施用(yong)等农(nong)业(ye)活动源(yuan)（14.68%）；Cr、Ni、Co和(he) Mo主(zhu)要(yao)来(lai)自土(tu)壤母质(zhi)源(yuan)（24.41%）。

1.3.4 UNMIX模(mo)型

UNMIX是(shi)美国环境保护(hu)部开(kai)发的(de)(de)(de)源(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析模(mo)型(xing)，是(shi)一种基于PCA的(de)(de)(de)多元受(shou)体模(mo)型(xing)；它通(tong)过自主建模(mo)曲线分(fen)辨技术的(de)(de)(de)转(zhuan)换(huan)方(fang)式(shi)来确保源(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析结(jie)果(guo)的(de)(de)(de)可靠性[36]。该模(mo)型(xing)的(de)(de)(de)假设前提是(shi)：未知污染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)对受(shou)体的(de)(de)(de)源(yuan)(yuan)(yuan)贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)是(shi)各个源(yuan)(yuan)(yuan)组分(fen)的(de)(de)(de)线性组合；污染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)中各个组分(fen)对受(shou)体点(dian)的(de)(de)(de)贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)均是(shi)正值；样品中有一些源(yuan)(yuan)(yuan)贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)很少或是(shi)没有贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)，故可利(li)(li)用(yong)(yong)(yong)被选择污染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)在该受(shou)体点(dian)的(de)(de)(de)数据，进而估(gu)算源(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)数目(mu)、组成和(he)(he)贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)率等(deng)[37]。其计(ji)算公式(shi)的(de)(de)(de)表现形式(shi)与PMF法(fa)相(xiang)似。艾建超等(deng)[37]利(li)(li)用(yong)(yong)(yong)该方(fang)法(fa)解(jie)析出松花江(jiang)上游夹皮(pi)沟地区表层土壤(rang)的(de)(de)(de)4个金属源(yuan)(yuan)(yuan)：采矿选矿、公路(lu)交通(tong)、居(ju)民(min)垃圾堆放等(deng)人类活动的(de)(de)(de)贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)率为(wei)39.31%，土壤(rang)母质、施用(yong)(yong)(yong)化肥、燃煤等(deng)综(zong)合作(zuo)用(yong)(yong)(yong)的(de)(de)(de)贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)率为(wei)23.93%，铁矿石开(kai)采和(he)(he)运输的(de)(de)(de)贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)率为(wei)22.89%，岩石风化和(he)(he)生(sheng)物作(zuo)用(yong)(yong)(yong)等(deng)自然作(zuo)用(yong)(yong)(yong)的(de)(de)(de)贡(gong)(gong)(gong)献(xian)(xian)率为(wei)13.87%，并利(li)(li)用(yong)(yong)(yong)空间分(fen)析法(fa)验证了(le)UNMIX模(mo)型(xing)解(jie)析的(de)(de)(de)结(jie)果(guo)，且与研究区内的(de)(de)(de)土地利(li)(li)用(yong)(yong)(yong)和(he)(he)人类活动基本吻合。

1.4 基于土壤重金属元素组成和其他变量的解析方法——先进统计学算法

近年(nian)来(lai)，随着其他学(xue)科和(he)技术的(de)(de)(de)发展，新(xin)的(de)(de)(de)方(fang)(fang)法(fa)(fa)不断应用于土(tu)壤(rang)(rang)重金属(shu)(shu)(shu)源(yuan)(yuan)解(jie)析的(de)(de)(de)研究(jiu)，如(ru)基(ji)(ji)于概率(lv)和(he)统(tong)计分(fen)析的(de)(de)(de)随机(ji)(ji)模型(xing)(xing)(xing)、基(ji)(ji)于非(fei)监督分(fen)类(lei)技术的(de)(de)(de)有限(xian)混(hun)合分(fen)布模型(xing)(xing)(xing)、基(ji)(ji)于机(ji)(ji)器学(xue)习和(he)数(shu)(shu)据(ju)(ju)挖掘数(shu)(shu)学(xue)方(fang)(fang)法(fa)(fa)的(de)(de)(de)条(tiao)件推断树等(deng)。这类(lei)算(suan)法(fa)(fa)也属(shu)(shu)(shu)于受体模型(xing)(xing)(xing)的(de)(de)(de)范畴(chou)，计算(suan)速度(du)较快(kuai)，在(zai)处理大量(liang)数(shu)(shu)据(ju)(ju)时具(ju)有优势(shi)，可以更好地(di)(di)(di)解(jie)释传统(tong)统(tong)计学(xue)方(fang)(fang)法(fa)(fa)不能(neng)解(jie)释的(de)(de)(de)复杂空间(jian)关系[38]。例如(ru)，Hu等(deng)[8]利用条(tiao)件推断树和(he)有限(xian)混(hun)合分(fen)布模型(xing)(xing)(xing)对珠三(san)角地(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)的(de)(de)(de)土(tu)壤(rang)(rang)重金属(shu)(shu)(shu)污染(ran)进行(xing)源(yuan)(yuan)解(jie)析，有效地(di)(di)(di)克(ke)服了区(qu)(qu)(qu)域尺度(du)下土(tu)壤(rang)(rang)背景及人为贡献的(de)(de)(de)空间(jian)变异性带(dai)来(lai)的(de)(de)(de)不确定性，并对天然来(lai)源(yuan)(yuan)和(he)人为来(lai)源(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)贡献进行(xing)定量(liang)解(jie)析，成(cheng)功识(shi)别了珠三(san)角地(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)影响表层(ceng)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)重金属(shu)(shu)(shu)含量(liang)的(de)(de)(de)主要因素和(he)作用机(ji)(ji)制。同时，Zhong等(deng)[9]也将上述算(suan)法(fa)(fa)用于识(shi)别广西(xi)西(xi)北部(bu)表层(ceng)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)重金属(shu)(shu)(shu)的(de)(de)(de)来(lai)源(yuan)(yuan)及明(ming)确自然源(yuan)(yuan)和(he)人为源(yuan)(yuan)对表层(ceng)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)累积(ji)的(de)(de)(de)重金属(shu)(shu)(shu)的(de)(de)(de)贡献。宋(song)志(zhi)廷等(deng)[7]则利用随机(ji)(ji)森(sen)林构建(jian)了天津武清地(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)表层(ceng)土(tu)壤(rang)(rang)重金属(shu)(shu)(shu)源(yuan)(yuan)-汇量(liang)化关系。

1.4.1 条件(jian)推断树

条(tiao)件推断(duan)树通(tong)过条(tiao)件推断(duan)框架中(zhong)二(er)元递(di)归分(fen)(fen)(fen)裂来划分(fen)(fen)(fen)并预测自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)和(he)重(zhong)(zhong)金属浓度之间的(de)(de)回归关系[39]。该(gai)方法根据统计(ji)检(jian)验(yan)来确(que)定自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)和(he)分(fen)(fen)(fen)裂点(dian)的(de)(de)选择，即先假(jia)设所有自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)与因(yin)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)均独(du)立，再对它们进行卡方独(du)立检(jian)验(yan)，检(jian)验(yan)P值(zhi)小于阈值(zhi)的(de)(de)自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)加入(ru)模型，相关性最(zui)强(qiang)的(de)(de)自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)作为第一次分(fen)(fen)(fen)裂的(de)(de)自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)；自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)选择好(hao)后，用置换检(jian)验(yan)来选择分(fen)(fen)(fen)裂点(dian)，当显著(zhu)(zhu)性检(jian)验(yan)发现自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)对重(zhong)(zhong)金属含量(liang)(liang)(liang)不再显著(zhu)(zhu)影(ying)响时，分(fen)(fen)(fen)裂即会(hui)自(zi)动(dong)停(ting)止(zhi)，避免出现过拟合[8]。土壤重(zhong)(zhong)金属源(yuan)解析中(zhong)，影(ying)响土壤中(zhong)重(zhong)(zhong)金属含量(liang)(liang)(liang)的(de)(de)因(yin)素即为自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)，如土壤类型、土地利用类型、人口密度、土壤有机质、道路交通(tong)状况(kuang)等；土壤中(zhong)重(zhong)(zhong)金属含量(liang)(liang)(liang)的(de)(de)分(fen)(fen)(fen)布(bu)概率即是上述自(zi)变(bian)(bian)(bian)量(liang)(liang)(liang)的(de)(de)条(tiao)件分(fen)(fen)(fen)布(bu)函数(shu)。

1.4.2 有限混合分布模型

有限(xian)混(hun)合分(fen)布(bu)模型(xing)用于(yu)获得(de)背景区(qu)域和污染区(qu)域中(zhong)土壤重(zhong)金属浓度(du)(du)混(hun)合观(guan)测(ce)值的(de)(de)(de)概(gai)(gai)率密(mi)度(du)(du)函数，它(ta)是将一个大群体(ti)的(de)(de)(de)概(gai)(gai)率分(fen)布(bu)模型(xing)分(fen)解为若干(gan)个子群体(ti)的(de)(de)(de)概(gai)(gai)率分(fen)布(bu)模型(xing)[8]。建立该模型(xing)的(de)(de)(de)前提是要确(que)定子群体(ti)的(de)(de)(de)数目(mu)、权(quan)重(zhong)及(ji)其概(gai)(gai)率密(mi)度(du)(du)函数的(de)(de)(de)选(xuan)择和参数设定，并(bing)且该模型(xing)假设所观(guan)测(ce)的(de)(de)(de)土壤重(zhong)金属含量数据(ju)可随机地从由多个子群体(ti)概(gai)(gai)率密(mi)度(du)(du)函数代表的(de)(de)(de)混(hun)合分(fen)布(bu)模型(xing)中(zhong)产生[8]。

1.4.3 随机森林(lin)

随(sui)机(ji)森林可以被(bei)看作是一(yi)个包含(han)了多个条件(jian)推断树(shu)的(de)分类(lei)器，是由Breiman基于统计学理论开发(fa)的(de)一(yi)种数(shu)据(ju)挖(wa)掘(jue)方法(fa)，它的(de)提出(chu)是基于决(jue)策(ce)树(shu)分类(lei)器的(de)融(rong)合算法(fa)[40]。该算法(fa)利用bootstrap重抽(chou)样方法(fa)从(cong)原始样本中抽(chou)取多个样本，对每(mei)个bootstrap样本构建决(jue)策(ce)树(shu)，然后将所有决(jue)策(ce)树(shu)预(yu)测(ce)(ce)(ce)平(ping)均值作为最终预(yu)测(ce)(ce)(ce)结果(guo)[7]。随(sui)机(ji)森林在(zai)不显著提高(gao)运算量(liang)的(de)前(qian)提下提高(gao)了预(yu)测(ce)(ce)(ce)精度，可用于估算各环境变量(liang)的(de)重要性系(xi)数(shu)，从(cong)而进一(yi)步识别影响重金(jin)属含(han)量(liang)的(de)主(zhu)要因素(su)。

1.5 基于土壤重金属元素组成和空间关系的解析方法——空间分析法

空(kong)(kong)(kong)间(jian)分(fen)(fen)析(xi)(xi)(xi)法(fa)(fa)基于(yu)地理信息(xi)系统(tong)(tong)(tong)(tong)，利用地统(tong)(tong)(tong)(tong)计结果和(he)采样点(dian)(dian)之间(jian)的(de)(de)(de)(de)空(kong)(kong)(kong)间(jian)关(guan)系，从有限样本对土(tu)壤(rang)(rang)重金(jin)属(shu)含(han)量的(de)(de)(de)(de)空(kong)(kong)(kong)间(jian)分(fen)(fen)布(bu)(bu)进行数(shu)字制(zhi)图，从而预测(ce)未采样点(dian)(dian)的(de)(de)(de)(de)数(shu)据(ju)；该方(fang)法(fa)(fa)不仅可(ke)以使预测(ce)的(de)(de)(de)(de)误差方(fang)差达到最(zui)小(xiao)值(zhi)(zhi)，同时(shi)也减少了(le)调研(yan)采样的(de)(de)(de)(de)工(gong)(gong)作(zuo)量[24]。当(dang)研(yan)究(jiu)区(qu)(qu)受到明显的(de)(de)(de)(de)人为(wei)(wei)(wei)影响时(shi)，土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)某些(xie)重金(jin)属(shu)异(yi)常(chang)(chang)高(gao)值(zhi)(zhi)的(de)(de)(de)(de)分(fen)(fen)布(bu)(bu)通(tong)常(chang)(chang)会与(yu)工(gong)(gong)业、城镇(zhen)、农业等的(de)(de)(de)(de)分(fen)(fen)布(bu)(bu)出(chu)(chu)现(xian)较(jiao)好的(de)(de)(de)(de)相关(guan)性(xing)。因此，重金(jin)属(shu)在(zai)空(kong)(kong)(kong)间(jian)上(shang)的(de)(de)(de)(de)变(bian)异(yi)尺(chi)度可(ke)作(zuo)为(wei)(wei)(wei)判(pan)断各重金(jin)属(shu)来源(yuan)的(de)(de)(de)(de)重要(yao)(yao)依据(ju)：自然(ran)因素(su)作(zuo)用造成的(de)(de)(de)(de)空(kong)(kong)(kong)间(jian)变(bian)异(yi)尺(chi)度较(jiao)大(da)，而人为(wei)(wei)(wei)的(de)(de)(de)(de)贡献(xian)主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)体现(xian)在(zai)中(zhong)小(xiao)空(kong)(kong)(kong)间(jian)的(de)(de)(de)(de)尺(chi)度上(shang)[41]。该方(fang)法(fa)(fa)涉(she)及的(de)(de)(de)(de)插(cha)值(zhi)(zhi)法(fa)(fa)有反距离加权插(cha)值(zhi)(zhi)法(fa)(fa)（IDW）、克里格(ge)插(cha)值(zhi)(zhi)法(fa)(fa)（Kriging）、自然(ran)邻点(dian)(dian)插(cha)值(zhi)(zhi)法(fa)(fa)（Natural Neighbor）等，在(zai)空(kong)(kong)(kong)间(jian)分(fen)(fen)析(xi)(xi)(xi)过程中(zhong)需要(yao)(yao)根据(ju)实际情(qing)(qing)况合理选择和(he)运用插(cha)值(zhi)(zhi)法(fa)(fa)，其中(zhong)以克里格(ge)插(cha)值(zhi)(zhi)法(fa)(fa)最(zui)为(wei)(wei)(wei)常(chang)(chang)见。空(kong)(kong)(kong)间(jian)分(fen)(fen)析(xi)(xi)(xi)法(fa)(fa)常(chang)(chang)与(yu)传统(tong)(tong)(tong)(tong)的(de)(de)(de)(de)多元统(tong)(tong)(tong)(tong)计方(fang)法(fa)(fa)、PCA/APCS等源(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)方(fang)法(fa)(fa)联用，尤其是在(zai)污(wu)染(ran)源(yuan)未知的(de)(de)(de)(de)情(qing)(qing)况下(xia)，可(ke)直观获(huo)得污(wu)染(ran)源(yuan)对重金(jin)属(shu)贡献(xian)率(lv)(lv)的(de)(de)(de)(de)空(kong)(kong)(kong)间(jian)分(fen)(fen)布(bu)(bu)。如陈丹青(qing)等[25]先利用相关(guan)性(xing)分(fen)(fen)析(xi)(xi)(xi)和(he)PCA/APCS定量解(jie)析(xi)(xi)(xi)了(le)广州市内表层(ceng)土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)污(wu)染(ran)较(jiao)重的(de)(de)(de)(de)Cd和(he)Hg的(de)(de)(de)(de)来源(yuan)，然(ran)后利用空(kong)(kong)(kong)间(jian)分(fen)(fen)析(xi)(xi)(xi)法(fa)(fa)阐明了(le)Cd和(he)Hg来源(yuan)贡献(xian)率(lv)(lv)的(de)(de)(de)(de)空(kong)(kong)(kong)间(jian)分(fen)(fen)布(bu)(bu)特征，指出(chu)(chu)Cd主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)来源(yuan)于(yu)土(tu)壤(rang)(rang)母质（46.1%）和(he)交(jiao)通(tong)排放（42.8%），其中(zhong)42.3%的(de)(de)(de)(de)点(dian)(dian)位(wei)(wei)Cd以自然(ran)源(yuan)为(wei)(wei)(wei)主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)并主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)分(fen)(fen)布(bu)(bu)在(zai)研(yan)究(jiu)区(qu)(qu)域(yu)南部，57.7%的(de)(de)(de)(de)点(dian)(dian)位(wei)(wei)Cd以交(jiao)通(tong)源(yuan)为(wei)(wei)(wei)主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)并主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)分(fen)(fen)布(bu)(bu)在(zai)研(yan)究(jiu)区(qu)(qu)域(yu)中(zhong)部及北部，而Hg主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)来源(yuan)于(yu)工(gong)(gong)业活动(dong)（45.4%）和(he)交(jiao)通(tong)排放（36.1%），其中(zhong)43.8%的(de)(de)(de)(de)点(dian)(dian)位(wei)(wei)Hg以工(gong)(gong)业源(yuan)为(wei)(wei)(wei)主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)且(qie)主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)分(fen)(fen)布(bu)(bu)在(zai)研(yan)究(jiu)区(qu)(qu)域(yu)的(de)(de)(de)(de)西(xi)南部地区(qu)(qu)，42.8%的(de)(de)(de)(de)点(dian)(dian)位(wei)(wei)Hg以交(jiao)通(tong)源(yuan)为(wei)(wei)(wei)主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)且(qie)主(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)分(fen)(fen)布(bu)(bu)在(zai)中(zhong)部和(he)北部区(qu)(qu)域(yu)。

1.6 不同土壤重金属源解析方法的比较

为给土壤重(zhong)金(jin)(jin)属源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)中(zhong)(zhong)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)的(de)(de)(de)(de)选择(ze)提(ti)供参考，本研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)系统汇总(zong)了目(mu)前常用(yong)(yong)的(de)(de)(de)(de)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)的(de)(de)(de)(de)优缺点、适用(yong)(yong)范围及其(qi)在土壤重(zhong)金(jin)(jin)属源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)(de)应用(yong)(yong)情况（表(biao)1）。总(zong)体(ti)来(lai)看，传(chuan)统多(duo)元(yuan)统计(ji)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)(de)相(xiang)关性分(fen)(fen)(fen)析(xi)(xi)是基(ji)础，可以完善和(he)(he)支持PCA、FA或CA的(de)(de)(de)(de)分(fen)(fen)(fen)析(xi)(xi)结(jie)果；PCA和(he)(he)FA能有(you)效(xiao)地(di)识别重(zhong)金(jin)(jin)属来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)，CA则(ze)能进(jin)一步(bu)对(dui)不同(tong)(tong)来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)参数(shu)和(he)(he)变量进(jin)行分(fen)(fen)(fen)类(lei)组合，是PCA和(he)(he)FA的(de)(de)(de)(de)有(you)力(li)补充[27]。由于上(shang)述(shu)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)只能对(dui)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)进(jin)行分(fen)(fen)(fen)类(lei)，无法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)直接(jie)给出(chu)(chu)各污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)贡献(xian)(xian)(xian)率(lv)，因此常配合空(kong)间分(fen)(fen)(fen)析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)、PMF、UNMIX受体(ti)模(mo)型、同(tong)(tong)位素(su)比值法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)等定(ding)量解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)出(chu)(chu)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)贡献(xian)(xian)(xian)率(lv)。对(dui)于不同(tong)(tong)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)在112篇文(wen)献(xian)(xian)(xian)中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)(de)使用(yong)(yong)率(lv)，本研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)采用(yong)(yong)各源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)的(de)(de)(de)(de)使用(yong)(yong)次数(shu)（若同(tong)(tong)一研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)采用(yong)(yong)多(duo)种源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)，各源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)分(fen)(fen)(fen)别计(ji)数(shu)）除以所有(you)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)的(de)(de)(de)(de)计(ji)数(shu)总(zong)和(he)(he)来(lai)计(ji)算(suan)。从(cong)表(biao)1可以看出(chu)(chu)，目(mu)前的(de)(de)(de)(de)研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)主(zhu)要以定(ding)性的(de)(de)(de)(de)土壤重(zhong)金(jin)(jin)属源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)结(jie)果为主(zhu)[3]，且传(chuan)统的(de)(de)(de)(de)多(duo)元(yuan)统计(ji)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)（如PCA、相(xiang)关分(fen)(fen)(fen)析(xi)(xi)、CA、FA）是目(mu)前最常用(yong)(yong)的(de)(de)(de)(de)定(ding)性源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)，占(zhan)(zhan)64.4%，其(qi)次为空(kong)间分(fen)(fen)(fen)析(xi)(xi)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)，占(zhan)(zhan)10.7%；而涉及定(ding)量计(ji)算(suan)重(zhong)金(jin)(jin)属污(wu)染(ran)来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)贡献(xian)(xian)(xian)率(lv)的(de)(de)(de)(de)研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)还十(shi)分(fen)(fen)(fen)有(you)限，仅(jin)占(zhan)(zhan)17.9%，其(qi)中(zhong)(zhong)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)清单法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)占(zhan)(zhan)总(zong)研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)的(de)(de)(de)(de)1.2%，同(tong)(tong)位素(su)比值法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)占(zhan)(zhan)3.6%，定(ding)量的(de)(de)(de)(de)多(duo)元(yuan)统计(ji)方(fang)(fang)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)占(zhan)(zhan)10.2%，先(xian)进(jin)统计(ji)模(mo)型算(suan)法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)占(zhan)(zhan)2.8%。另外还有(you)定(ding)性解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)的(de)(de)(de)(de)EF法(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)(fa)和(he)(he)定(ding)量解(jie)(jie)(jie)析(xi)(xi)的(de)(de)(de)(de)Cubist、MCRWALS、随机梯度提(ti)升、逐步(bu)回归(gui)模(mo)型未纳入(ru)到表(biao)1中(zhong)(zhong)，分(fen)(fen)(fen)别占(zhan)(zhan)调查总(zong)研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)的(de)(de)(de)(de)5.5%和(he)(he)1.6%。

表1 不同的土壤重金属源解析方法比较
Table 1 Comparison of different source identification methods for heavy metals in soils

注：*基于本研究统计的112篇文献。
Note：*Based on the collected 112 references.

如前所述，各(ge)源解(jie)析(xi)(xi)(xi)方(fang)法(fa)都存在一定的局限性，如传(chuan)统的多(duo)元统计方(fang)法(fa)和(he)空(kong)间分(fen)析(xi)(xi)(xi)法(fa)只能定性识(shi)别主要污(wu)染物(wu)，源排放清单法(fa)需要获得(de)不同(tong)(tong)潜在污(wu)染源投入信(xin)息(xi)，PMF、UNMIX等(deng)要求(qiu)样品数(shu)据(ju)量大且不能识(shi)别有相(xiang)似贡献的源，同(tong)(tong)位(wei)素(su)比值(zhi)法(fa)必须知(zhi)道污(wu)染源的同(tong)(tong)位(wei)素(su)比值(zhi)信(xin)息(xi)等(deng)。随(sui)着上述方(fang)法(fa)的逐步成熟，将多(duo)种方(fang)法(fa)联合(he)使用(yong)(yong)或运(yun)用(yong)(yong)多(duo)种模型对(dui)同(tong)(tong)一对(dui)象进(jin)行(xing)源解(jie)析(xi)(xi)(xi)来对(dui)比分(fen)析(xi)(xi)(xi)结果以解(jie)决运(yun)用(yong)(yong)单一模型的局限性将成为(wei)未来源解(jie)析(xi)(xi)(xi)研究(jiu)的必然趋势。

2 近十年我国土壤中重金属污染主要来源的研究结果

从本(ben)文收(shou)集(ji)到(dao)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)文献(xian)(xian)来(lai)(lai)(lai)看，现阶段(duan)我(wo)国土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)溯源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)工(gong)作主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)关注某一(yi)特定(ding)(ding)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)，针对(dui)全国范围的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)土(tu)(tu)壤(rang)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)很少(shao)。对(dui)农(nong)(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤(rang)来(lai)(lai)(lai)讲，针对(dui)全国范围的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)是从重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)输入的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)角(jiao)度(du)(du)，通过输入清单法(fa)(fa)进(jin)(jin)行调查和(he)(he)(he)(he)(he)(he)计(ji)算(suan)。前(qian)人通过统计(ji)数据发现，1999—2006年(nian)，大(da)(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)(chen)(chen)降(jiang)和(he)(he)(he)(he)(he)(he)畜(chu)禽粪(fen)(fen)(fen)便(bian)(bian)是重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)进(jin)(jin)入农(nong)(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤(rang)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)，其中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)大(da)(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)(chen)(chen)降(jiang)对(dui)我(wo)国农(nong)(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)As、Cr、Hg、Ni和(he)(he)(he)(he)(he)(he)Pb的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)(gong)献(xian)(xian)率(lv)(lv)为43%～85%；畜(chu)禽粪(fen)(fen)(fen)便(bian)(bian)对(dui)Cu、Cd、Zn的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)(gong)献(xian)(xian)率(lv)(lv)大(da)(da)(da)约为69%、55%和(he)(he)(he)(he)(he)(he)51%；磷肥、污灌等(deng)(deng)虽不(bu)(bu)是主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)，但(dan)在部(bu)分施用过量(liang)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)其贡(gong)(gong)献(xian)(xian)也(ye)较(jiao)(jiao)大(da)(da)(da)[42]。2006—2015年(nian)，大(da)(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)(chen)(chen)降(jiang)仍是我(wo)国农(nong)(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)大(da)(da)(da)部(bu)分重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)元素（除Cu以(yi)外(wai)）的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)，贡(gong)(gong)献(xian)(xian)率(lv)(lv)占(zhan)54.8%～94.5%，Cu主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)受畜(chu)禽粪(fen)(fen)(fen)便(bian)(bian)影响(xiang)（63.4%），Zn则同(tong)(tong)时(shi)受控于(yu)大(da)(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)(chen)(chen)降(jiang)（54.9%）和(he)(he)(he)(he)(he)(he)畜(chu)禽粪(fen)(fen)(fen)便(bian)(bian)（43.8%）[43]。最新的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)结果也(ye)表明，近(jin)十年(nian)我(wo)国农(nong)(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)（除Cu外(wai)）主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)自(zi)于(yu)大(da)(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)(chen)(chen)降(jiang)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)(gong)献(xian)(xian)（50%～93%）[44]。这(zhei)些研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)显示，在全国尺(chi)度(du)(du)上，大(da)(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)(chen)(chen)降(jiang)和(he)(he)(he)(he)(he)(he)畜(chu)禽粪(fen)(fen)(fen)便(bian)(bian)是目前(qian)我(wo)国农(nong)(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)元素的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)输入源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)，其中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)以(yi)Cd的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)污染(ran)风险最高(gao)，需要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)加以(yi)更多(duo)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)(zhong)视。此外(wai)，各(ge)个地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)气(qi)候、土(tu)(tu)壤(rang)、人口(kou)密度(du)(du)、经济发展、土(tu)(tu)地(di)(di)(di)(di)(di)利用类型(xing)等(deng)(deng)方(fang)面的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)差异也(ye)会造(zao)成土(tu)(tu)壤(rang)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)污染(ran)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)变(bian)异。从表2可以(yi)看到(dao)，从定(ding)(ding)量(liang)解(jie)析污染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)角(jiao)度(du)(du)来(lai)(lai)(lai)看，不(bu)(bu)同(tong)(tong)研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)之间的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)污染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)确实(shi)存(cun)在差异性(xing)。如(ru)北(bei)京潮河沿岸与顺义区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)农(nong)(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)，土(tu)(tu)壤(rang)母质(zhi)和(he)(he)(he)(he)(he)(he)采矿活(huo)动(dong)分别是这(zhei)两个研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)累(lei)(lei)积(ji)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)；福建省厦门市公(gong)园(yuan)和(he)(he)(he)(he)(he)(he)泉(quan)州市林地(di)(di)(di)(di)(di)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)分别以(yi)燃(ran)煤和(he)(he)(he)(he)(he)(he)土(tu)(tu)壤(rang)母质(zhi)为主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)。但(dan)是某些地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)污染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)比(bi)较(jiao)(jiao)一(yi)致(zhi)，如(ru)江苏省的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)污染(ran)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)以(yi)工(gong)业(ye)(ye)活(huo)动(dong)和(he)(he)(he)(he)(he)(he)/或(huo)大(da)(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)(chen)(chen)降(jiang)为主(zhu)(zhu)(zhu)，贡(gong)(gong)献(xian)(xian)率(lv)(lv)基(ji)(ji)本(ben)占(zhan)50%以(yi)上；湖南(nan)省土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)累(lei)(lei)积(ji)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)则主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)自(zi)于(yu)采矿、冶炼等(deng)(deng)活(huo)动(dong)造(zao)成的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)工(gong)业(ye)(ye)排放、大(da)(da)(da)气(qi)沉(chen)(chen)(chen)(chen)降(jiang)、交(jiao)通运输等(deng)(deng)；广东(dong)省则以(yi)土(tu)(tu)壤(rang)母质(zhi)和(he)(he)(he)(he)(he)(he)工(gong)业(ye)(ye)活(huo)动(dong)为主(zhu)(zhu)(zhu)。总(zong)(zong)体来(lai)(lai)(lai)看，虽然不(bu)(bu)同(tong)(tong)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)定(ding)(ding)量(liang)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析方(fang)法(fa)(fa)给出的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)污染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)贡(gong)(gong)献(xian)(xian)率(lv)(lv)存(cun)在差异性(xing)，但(dan)基(ji)(ji)本(ben)能得出较(jiao)(jiao)一(yi)致(zhi)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)污染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)；此外(wai)，先进(jin)(jin)统计(ji)学算(suan)法(fa)(fa)还能进(jin)(jin)一(yi)步给出基(ji)(ji)础(chu)地(di)(di)(di)(di)(di)理条(tiao)件(jian)（如(ru)监测点距主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)道路、居民地(di)(di)(di)(di)(di)位置、主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)河流(liu)等(deng)(deng)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)距离）、土(tu)(tu)壤(rang)基(ji)(ji)础(chu)条(tiao)件(jian)（如(ru)土(tu)(tu)壤(rang)类型(xing)、耕地(di)(di)(di)(di)(di)面积(ji)等(deng)(deng)）、社会经济发展条(tiao)件(jian)（如(ru)人口(kou)数量(liang)、工(gong)业(ye)(ye)生产(chan)总(zong)(zong)值(zhi)、粮食平均单产(chan)等(deng)(deng)）等(deng)(deng)对(dui)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)累(lei)(lei)积(ji)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)(gong)献(xian)(xian)。由于(yu)定(ding)(ding)量(liang)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)有(you)限，为了更好(hao)地(di)(di)(di)(di)(di)统计(ji)及(ji)阐(chan)明近(jin)十年(nian)我(wo)国土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)重(zhong)(zhong)(zhong)金(jin)(jin)(jin)(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)污染(ran)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)问(wen)题，下面将(jiang)汇总(zong)(zong)定(ding)(ding)性(xing)和(he)(he)(he)(he)(he)(he)定(ding)(ding)量(liang)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)(de)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)，将(jiang)我(wo)国划分为7个区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)域(yu)（东(dong)北(bei)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)、华北(bei)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)、华东(dong)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)、华中(zhong)(zhong)(zhong)(zhong)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)、华南(nan)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)、西(xi)北(bei)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)、西(xi)南(nan)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)）分别进(jin)(jin)行讨论，具体见(jian)表3。

表2 近十年定量源解析方法应用汇总
Table 2 Application of source apportionment in soils in recent ten years

续表2近十年定量源解析方法应用汇总
Continued table 2 Application of source apportionment in soils in recent ten years

表3 近十年我国土壤重金属源解析统计结果
Table 3 Statistical results of source apportionment of heavy metals in soils in China in recent ten years

2.1 东北地区

该地(di)(di)区(qu)(qu)近十年土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)重金属(shu)(shu)源(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)的(de)(de)(de)(de)文献共收集15篇，涵(han)盖(gai)了分(fen)(fen)布于黑(hei)龙江、吉林(lin)和(he)辽(liao)宁3省的(de)(de)(de)(de)不同地(di)(di)区(qu)(qu)，涉(she)及(ji)(ji)1338个表层土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)样品(pin)，所采用(yong)的(de)(de)(de)(de)定性(xing)源(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)方(fang)法主(zhu)(zhu)要为(wei)PCA、相关性(xing)分(fen)(fen)析(xi)(xi)、空间分(fen)(fen)析(xi)(xi)等，定量源(yuan)(yuan)解析(xi)(xi)方(fang)法有(you)PMF、同位素(su)比值(zhi)法等（表3）。总体来(lai)(lai)看，东北(bei)地(di)(di)区(qu)(qu)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)污(wu)染的(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)要重金属(shu)(shu)元(yuan)素(su)为(wei)Cd，其次也(ye)(ye)出现(xian)Pb、Cu、Zn、Hg等的(de)(de)(de)(de)富集。农(nong)田土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)中(zhong)，Cd、Cu、Zn主(zhu)(zhu)要的(de)(de)(de)(de)污(wu)染来(lai)(lai)源(yuan)(yuan)为(wei)有(you)机肥(fei)、化肥(fei)、农(nong)药施用(yong)等农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)，部(bu)分(fen)(fen)地(di)(di)区(qu)(qu)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母质(zhi)成为(wei)Cu和(he)Zn的(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)要来(lai)(lai)源(yuan)(yuan)，但在(zai)靠近城(cheng)区(qu)(qu)或(huo)者工(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)区(qu)(qu)附(fu)近，交(jiao)通排(pai)(pai)放(fang)、采矿活(huo)动(dong)(dong)则(ze)占据(ju)主(zhu)(zhu)导(dao)地(di)(di)位；As和(he)Hg受工(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)排(pai)(pai)放(fang)及(ji)(ji)煤(mei)燃烧(shao)的(de)(de)(de)(de)影响(xiang)较大，同时农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)对As也(ye)(ye)有(you)贡(gong)献；Pb的(de)(de)(de)(de)来(lai)(lai)源(yuan)(yuan)比较复杂，主(zhu)(zhu)要来(lai)(lai)源(yuan)(yuan)于工(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)（冶(ye)炼、燃煤(mei)等）、交(jiao)通排(pai)(pai)放(fang)和(he)居民的(de)(de)(de)(de)生活(huo)垃圾；Cr和(he)Ni则(ze)主(zhu)(zhu)要受土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母质(zhi)控制，部(bu)分(fen)(fen)地(di)(di)区(qu)(qu)也(ye)(ye)有(you)农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)影响(xiang)；对于非农(nong)田土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)，重金属(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)来(lai)(lai)源(yuan)(yuan)则(ze)与(yu)(yu)当地(di)(di)的(de)(de)(de)(de)环境有(you)关，如辽(liao)宁省作为(wei)我国重要的(de)(de)(de)(de)重工(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)基(ji)地(di)(di)，该地(di)(di)区(qu)(qu)城(cheng)市土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)(de)重金属(shu)(shu)元(yuan)素(su)基(ji)本(ben)都与(yu)(yu)工(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)及(ji)(ji)交(jiao)通源(yuan)(yuan)有(you)关，虽(sui)然Cr和(he)Ni主(zhu)(zhu)要与(yu)(yu)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母质(zhi)有(you)关，但Cr仍受到工(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)的(de)(de)(de)(de)影响(xiang)。

续表3近十年我国土壤重金属源解析统计结果
Continued table 3 Statistical results of source apportionment of heavy metals in soils in China in recent ten years

续表3近十年我国土壤重金属源解析统计结果
Continued table 3 Statistical results of source apportionment of heavy metals in soils in China in recent ten years

注：（1）a仅列出了表层土的样品数量；（2）b“农田”“部分农田”“其他”分别指文献中“土壤类型仅为农田土壤”“一部分土壤类型为农田土壤”“土壤类型不包括农田土壤”；（3）表中括号内的数字代表涉及该条目的文献数量。
Note：（1）aonly surface soil samples are listed；（2）b"farmland""some farmland"and"others"respectively mean that the soil type is"only argicultural soil""some argicultural soil"and"no argicultural soil"in the references；（3）The number in parenthese represent the number of references related to this item.

2.2 华北地区

关(guan)于华北地(di)(di)(di)区(qu)土(tu)(tu)壤重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)源(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)的(de)近期(qi)文(wen)章共发(fa)现了13篇，涉及北京(jing)、天(tian)津、河北、山西和内蒙(meng)古地(di)(di)(di)区(qu)的(de)2831个表层土(tu)(tu)壤样品(pin)，所(suo)采(cai)用的(de)定(ding)性源(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)方法(fa)主(zhu)(zhu)要(yao)为PCA、相关(guan)性分析(xi)(xi)、空(kong)间分析(xi)(xi)等，定(ding)量源(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)方法(fa)有(you)(you)PMF、PCA-MLR、同位素比(bi)值法(fa)等（表3）。总体上，华北地(di)(di)(di)区(qu)农(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤中的(de)主(zhu)(zhu)要(yao)污(wu)(wu)染(ran)重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)元素是Cd，其(qi)次有(you)(you)Cu、Hg、Zn、Pb等。该地(di)(di)(di)区(qu)农(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤中的(de)As、Cr、Ni主(zhu)(zhu)要(yao)受(shou)土(tu)(tu)壤母质的(de)控制，个别(bie)地(di)(di)(di)方的(de)As还(hai)有(you)(you)采(cai)矿活(huo)(huo)动(dong)(dong)和大(da)气沉(chen)降(jiang)的(de)贡(gong)献(xian)；除(chu)此以外，其(qi)余重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)元素都受(shou)到(dao)一定(ding)程(cheng)(cheng)度的(de)外源(yuan)(yuan)污(wu)(wu)染(ran)。Cd、Cu和Zn的(de)污(wu)(wu)染(ran)来源(yuan)(yuan)仍(reng)以农(nong)(nong)业(ye)活(huo)(huo)动(dong)(dong)（肥料、农(nong)(nong)药、灌(guan)溉(gai)水）为主(zhu)(zhu)，部分地(di)(di)(di)区(qu)Cd还(hai)受(shou)到(dao)工(gong)业(ye)活(huo)(huo)动(dong)(dong)的(de)影响。对于Pb的(de)来源(yuan)(yuan)，土(tu)(tu)壤母质、采(cai)矿活(huo)(huo)动(dong)(dong)、大(da)气沉(chen)降(jiang)、污(wu)(wu)水灌(guan)溉(gai)等都有(you)(you)一定(ding)程(cheng)(cheng)度的(de)贡(gong)献(xian)。Hg主(zhu)(zhu)要(yao)受(shou)大(da)气沉(chen)降(jiang)和灌(guan)溉(gai)水控制，局部地(di)(di)(di)区(qu)有(you)(you)工(gong)业(ye)活(huo)(huo)动(dong)(dong)的(de)影响。对于工(gong)业(ye)区(qu)周边的(de)非农(nong)(nong)田(tian)土(tu)(tu)壤来说，重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)的(de)累(lei)积明(ming)显与工(gong)业(ye)活(huo)(huo)动(dong)(dong)、燃(ran)煤、交(jiao)通排放(fang)紧密相关(guan)。

2.3 华东地区

华东地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)的(de)(de)(de)(de)(de)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)重金(jin)(jin)属(shu)(shu)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)工(gong)(gong)(gong)(gong)作研究程度比较高，收集到的(de)(de)(de)(de)(de)相关(guan)文献(xian)有(you)40篇，区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)域主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)集中(zhong)在浙江、江苏(su)和(he)(he)山东，涉(she)及(ji)6071个表层土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)样品，所采用(yong)的(de)(de)(de)(de)(de)定性(xing)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)方法主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)为(wei)(wei)PCA、相关(guan)分(fen)(fen)(fen)析(xi)、CA、空间分(fen)(fen)(fen)析(xi)等，定量源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)方法有(you)PMF、同位(wei)素(su)比值(zhi)法及(ji)混(hun)合方法等（表3）。该地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)污(wu)染(ran)(ran)(ran)元素(su)仍为(wei)(wei)Cd，其次为(wei)(wei)Cu、Hg等。山东寿光(guang)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)的(de)(de)(de)(de)(de)大棚土(tu)(tu)中(zhong)，Cd、Cu、Zn、Hg受(shou)(shou)控于(yu)施(shi)用(yong)肥(fei)料和(he)(he)农(nong)药(yao)等农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)，As、Pb、Cr、Ni则(ze)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)于(yu)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母(mu)质(zhi)，后三者(zhe)还有(you)工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)的(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)献(xian)。而南京地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)农(nong)田土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)Cd则(ze)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)于(yu)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母(mu)质(zhi)和(he)(he)肥(fei)料等农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)投(tou)入(ru)品这(zhei)两者(zhe)的(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)献(xian)；Cu和(he)(he)Zn的(de)(de)(de)(de)(de)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)一(yi)致，以(yi)农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)投(tou)入(ru)品（如(ru)(ru)(ru)肥(fei)料）为(wei)(wei)主(zhu)(zhu)(zhu)，其次还有(you)大气(qi)沉(chen)(chen)降（交(jiao)通(tong)(tong)、工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)）的(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)献(xian)；Hg的(de)(de)(de)(de)(de)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)复杂，受(shou)(shou)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母(mu)质(zhi)、工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)排放（如(ru)(ru)(ru)燃煤）、交(jiao)通(tong)(tong)、农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)（如(ru)(ru)(ru)高Hg农(nong)药(yao)）等多因素(su)影响；As则(ze)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)受(shou)(shou)控于(yu)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母(mu)质(zhi)及(ji)交(jiao)通(tong)(tong)和(he)(he)工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)引起的(de)(de)(de)(de)(de)大气(qi)沉(chen)(chen)降；Pb来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)于(yu)大气(qi)沉(chen)(chen)降（交(jiao)通(tong)(tong)、工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)）的(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)献(xian)；Cr和(he)(he)Ni除了受(shou)(shou)工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)的(de)(de)(de)(de)(de)影响，部分(fen)(fen)(fen)地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)使用(yong)的(de)(de)(de)(de)(de)肥(fei)料对Cr也(ye)有(you)贡(gong)献(xian)。总体来(lai)(lai)(lai)看，工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)的(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)献(xian)在南京地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)相对较高，与(yu)定量解(jie)析(xi)结果(guo)基(ji)本(ben)(ben)一(yi)致（表2）。对于(yu)浙江地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)，其土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)中(zhong)各重金(jin)(jin)属(shu)(shu)元素(su)的(de)(de)(de)(de)(de)污(wu)染(ran)(ran)(ran)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)基(ji)本(ben)(ben)与(yu)南京地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)一(yi)致，但Cd和(he)(he)Cu以(yi)及(ji)Pb和(he)(he)As还分(fen)(fen)(fen)别增加了工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)（如(ru)(ru)(ru)铅(qian)电(dian)池厂、电(dian)子废料等）以(yi)及(ji)农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)（如(ru)(ru)(ru)肥(fei)料施(shi)用(yong)）的(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)献(xian)。总体来(lai)(lai)(lai)看，土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母(mu)质(zhi)，人(ren)为(wei)(wei)污(wu)染(ran)(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)中(zhong)大气(qi)沉(chen)(chen)降（工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)和(he)(he)交(jiao)通(tong)(tong)）、农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)以(yi)及(ji)工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)是(shi)南京和(he)(he)浙江地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)农(nong)田土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)中(zhong)Cd、As、Pb、Hg、Cu、Zn的(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)污(wu)染(ran)(ran)(ran)来(lai)(lai)(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)，与(yu)安(an)徽、上(shang)海、福建地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)的(de)(de)(de)(de)(de)污(wu)染(ran)(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)类型基(ji)本(ben)(ben)一(yi)致。对于(yu)华东地(di)(di)(di)(di)(di)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)非农(nong)业(ye)(ye)(ye)(ye)土(tu)(tu)地(di)(di)(di)(di)(di)利(li)用(yong)类型的(de)(de)(de)(de)(de)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)来(lai)(lai)(lai)说，尤其是(shi)工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)区(qu)(qu)(qu)(qu)(qu)附近，除部分(fen)(fen)(fen)元素(su)（如(ru)(ru)(ru) As、Cu、Cr、Ni）主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)受(shou)(shou)控于(yu)土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)母(mu)质(zhi)外，主(zhu)(zhu)(zhu)要(yao)(yao)(yao)(yao)是(shi)工(gong)(gong)(gong)(gong)业(ye)(ye)(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)造成了土(tu)(tu)壤(rang)(rang)(rang)中(zhong)其他重金(jin)(jin)属(shu)(shu)元素(su)的(de)(de)(de)(de)(de)累(lei)积。

2.4 华中地区

关于华中地(di)(di)(di)区(qu)(qu)的(de)土(tu)(tu)(tu)壤(rang)源解析(xi)文献有16篇，主(zhu)要(yao)集(ji)中在湖北、湖南、河南地(di)(di)(di)区(qu)(qu)，涉及(ji)7819个表层土(tu)(tu)(tu)壤(rang)样品，所采用的(de)定(ding)性(xing)源解析(xi)方法(fa)(fa)主(zhu)要(yao)为(wei)PCA、相关分(fen)析(xi)、空间分(fen)析(xi)等，定(ding)量源解析(xi)方法(fa)(fa)有混合方法(fa)(fa)、PMF、同(tong)(tong)位素比值法(fa)(fa)等（表3）。总体(ti)来看，Cd为(wei)主(zhu)要(yao)的(de)污染(ran)(ran)元(yuan)(yuan)素，其(qi)(qi)次有Pb、Cu、Zn等。湖北地(di)(di)(di)区(qu)(qu)的(de)工(gong)业活(huo)动(dong)是农(nong)田(tian)土(tu)(tu)(tu)壤(rang)中8种重(zhong)金(jin)(jin)属元(yuan)(yuan)素（尤(you)其(qi)(qi)是Cd、Cu、Zn）的(de)主(zhu)要(yao)污染(ran)(ran)来源，同(tong)(tong)时土(tu)(tu)(tu)壤(rang)母质(zhi)也影(ying)响着大部分(fen)重(zhong)金(jin)(jin)属元(yuan)(yuan)素（如Cd、Pb、Cu、Zn、Cr、Ni）的(de)累积；除此(ci)之(zhi)外，Pb还受(shou)到(dao)交通(tong)的(de)影(ying)响，Cd、Cu和Zn还受(shou)到(dao)农(nong)业活(huo)动(dong)的(de)影(ying)响。对湖南来说，其(qi)(qi)研究区(qu)(qu)域主(zhu)要(yao)集(ji)中在矿区(qu)(qu)附近，尽管土(tu)(tu)(tu)地(di)(di)(di)利用类型不(bu)同(tong)(tong)，人为(wei)污染(ran)(ran)源中工(gong)业活(huo)动(dong)（冶炼、燃煤）及(ji)其(qi)(qi)产(chan)生的(de)大气(qi)沉(chen)降仍是该地(di)(di)(di)区(qu)(qu)土(tu)(tu)(tu)壤(rang)中重(zhong)金(jin)(jin)属累积的(de)主(zhu)要(yao)来源，与定(ding)量源解析(xi)研究结(jie)果(guo)一致（表2），而肥料的(de)施用只在部分(fen)农(nong)田(tian)土(tu)(tu)(tu)壤(rang)中对Cd、As、Cu、Zn有一定(ding)的(de)贡(gong)献。

2.5 华南地区

华南地区(qu)的土壤(rang)源(yuan)(yuan)解(jie)析文(wen)献(xian)共(gong)收集(ji)了11篇，主(zhu)(zhu)(zhu)要针对(dui)(dui)(dui)广(guang)东(dong)，仅2篇涉及广(guang)西，共(gong)采(cai)集(ji)3041个表(biao)(biao)层土壤(rang)样品，所(suo)采(cai)用的定性源(yuan)(yuan)解(jie)析方(fang)法(fa)主(zhu)(zhu)(zhu)要为PCA、相(xiang)关分(fen)析、CA、空间分(fen)析等(deng)(deng)，定量源(yuan)(yuan)解(jie)析方(fang)法(fa)有条件推(tui)断(duan)树、有限混合分(fen)布(bu)模型、随机森林等(deng)(deng)（表(biao)(biao)3）。该区(qu)主(zhu)(zhu)(zhu)要的污染重(zhong)金属元素为Cd和(he)Hg。广(guang)东(dong)地区(qu)土壤(rang)中重(zhong)金属的主(zhu)(zhu)(zhu)要污染来(lai)源(yuan)(yuan)与华中地区(qu)相(xiang)似，即(ji)工业活(huo)动(dong)（主(zhu)(zhu)(zhu)要针对(dui)(dui)(dui)Cd、As、Pb、Hg）和(he)土壤(rang)母质（主(zhu)(zhu)(zhu)要针对(dui)(dui)(dui)Cu、Zn、Cr、Ni），基本与定量源(yuan)(yuan)解(jie)析研究(jiu)结果一致(zhi)（表(biao)(biao)2）；施用化肥等(deng)(deng)农业活(huo)动(dong)（如Cd、As、Cu、Zn等(deng)(deng)）和(he)交(jiao)通排放（如Cd、As、Pb、Hg、Zn等(deng)(deng)）对(dui)(dui)(dui)某些重(zhong)金属元素也(ye)有贡献(xian)。

2.6 西北地区

关于(yu)(yu)西北地(di)区(qu)的(de)(de)相关文献共收(shou)集了(le)11篇，集中(zhong)在甘(gan)肃、陕西和(he)新疆(jiang)，涉及(ji)1463个表(biao)层(ceng)土壤(rang)样品，所采用的(de)(de)定(ding)性(xing)源(yuan)解(jie)析(xi)方法主要(yao)为(wei)(wei)PCA、相关分析(xi)、EF等，定(ding)量(liang)源(yuan)解(jie)析(xi)方法有PMF及(ji)混合(he)方法等（表(biao)3）。结果显示，该(gai)地(di)区(qu)土壤(rang)主要(yao)的(de)(de)污(wu)染(ran)元素为(wei)(wei)Hg、Pb、Cu、Zn，其次为(wei)(wei)Cd等。农田土壤(rang)中(zhong)的(de)(de)Hg主要(yao)来(lai)源(yuan)于(yu)(yu)工业活动(dong)(dong)和(he)污(wu)灌；Cd、Pb、Cu、Zn主要(yao)受到了(le)农业活动(dong)(dong)（如肥料、农药、污(wu)灌等）、工业活动(dong)(dong)（降(jiang)尘）以及(ji)交通排放的(de)(de)影(ying)响；As、Cr、Ni主要(yao)受土壤(rang)母(mu)(mu)质控制，局部地(di)区(qu)As受工业及(ji)污(wu)灌的(de)(de)影(ying)响。对(dui)于(yu)(yu)城市土壤(rang)而言，除(chu)了(le)土壤(rang)母(mu)(mu)质的(de)(de)贡献以外，交通排放和(he)工业活动(dong)(dong)（如燃煤）对(dui)Pb、Cu、Zn、Cr的(de)(de)贡献也较大(da)。由此可见，农业活动(dong)(dong)和(he)工业活动(dong)(dong)共同影(ying)响该(gai)地(di)区(qu)土壤(rang)中(zhong)的(de)(de)重金属累(lei)积。

2.7 西南地区

西南地区的(de)研究程度相对(dui)较低，共收集到6篇(pian)文献(xian)，研究区域分布(bu)在四川、云南和贵州省(sheng)，涉(she)及6071个表层(ceng)土(tu)壤(rang)样品，所采用(yong)的(de)定(ding)性源(yuan)解(jie)析(xi)方法(fa)(fa)主(zhu)要为PCA、相关分析(xi)、CA等，定(ding)量源(yuan)解(jie)析(xi)方法(fa)(fa)为混(hun)合(he)方法(fa)(fa)（表3）。总(zong)体来(lai)看，该地区的(de)主(zhu)要污(wu)(wu)染(ran)元素为Cd和Hg，其(qi)次是Pb、Zn等。工(gong)业排放、燃(ran)煤与农(nong)业活动（肥(fei)料和农(nong)药(yao)）这(zhei)3种污(wu)(wu)染(ran)源(yuan)对(dui)该地区农(nong)田土(tu)壤(rang)中8种重(zhong)(zhong)金属(shu)累(lei)积(ji)的(de)贡(gong)献(xian)都很大，与针对(dui)重(zhong)(zhong)庆(qing)和云南地区的(de)定(ding)量源(yuan)解(jie)析(xi)方法(fa)(fa)得出的(de)结果一致(zhi)。除此(ci)之外(wai)，交通排放对(dui)As、Pb、Cu和Zn也有一定(ding)的(de)贡(gong)献(xian)。

2.8 全国重金属污染特征与污染来源

由于土壤(rang)污(wu)染来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)繁多、变异(yi)性大，因此研(yan)究(jiu)者在针对(dui)特定研(yan)究(jiu)区域开展土壤(rang)源(yuan)(yuan)(yuan)解析工作时常采用(yong)多种(zhong)方法以提高源(yuan)(yuan)(yuan)解析结果(guo)的(de)可信度。总体(ti)来(lai)看，上述研(yan)究(jiu)利用(yong)不同(tong)源(yuan)(yuan)(yuan)解析方法得(de)到的(de)源(yuan)(yuan)(yuan)解析结果(guo)基本一(yi)致，能够(gou)相互(hu)印证、互(hu)相支持。

本研究的统计结(jie)果显(xian)示，Cd是全国(guo)(guo)范围内土(tu)壤中的主要污染重金属，同时(shi)也存在Cu、Zn、Pb、Hg的污染。Niu等[137]通过分(fen)析(xi)采自全国(guo)(guo)31个省、市、自治区的131个农田表(biao)层土(tu)壤指出，Pb、Cd、Zn、Cu的平(ping)均含量(liang)明显(xian)高(gao)于土(tu)壤背(bei)景值（分(fen)别为23.5、0.079、68.0、20.7 mg·kg-1）[138]；此(ci)外，Cd的污染指数(shu)最高(gao)，是最主要的污染重金属元素，主要结(jie)论(lun)与本文一(yi)致。

综合上述近十(shi)年(nian)我国不同地区(qu)(qu)土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)重(zhong)金属污染特(te)征及源(yuan)解(jie)析(xi)研究，总体来(lai)看，土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)Cd在东北(bei)(bei)、华(hua)北(bei)(bei)、华(hua)东和(he)西北(bei)(bei)地区(qu)(qu)以(yi)(yi)农业投(tou)入为较重(zhong)要(yao)的(de)(de)(de)来(lai)源(yuan)，而在采(cai)矿业比较发达的(de)(de)(de)华(hua)中(zhong)、华(hua)南(nan)(nan)和(he)西南(nan)(nan)地区(qu)(qu)则(ze)受到更多工业活动的(de)(de)(de)影响。Cd在土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)背景浓度仅为0.074 mg·kg-1[138]，而通过不同途(tu)径投(tou)入到土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)总量则(ze)相(xiang)对较高(gao)，以(yi)(yi)每年(nian)0.004 mg·kg-1的(de)(de)(de)速(su)率增(zeng)加[44]，导(dao)致了土(tu)(tu)壤(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)Cd含(han)量在人(ren)为影响下快速(su)上升，翻倍大概仅需要(yao)近20年(nian)，也因此解(jie)释(shi)了绝(jue)大部分研究发现人(ren)为来(lai)源(yuan)是土(tu)(tu)壤(rang)Cd的(de)(de)(de)主要(yao)来(lai)源(yuan)。

土壤中(zhong)Cu和(he)(he)Zn的(de)全(quan)国平均背(bei)景(jing)值为20.0 mg·kg-1和(he)(he)67.0 mg·kg-1[138]，而外源投入每年(nian)带来的(de)增加量为0.281 mg·kg-1和(he)(he)0.967 mg·kg-1[44]，经过(guo)大概(gai) 70年(nian)土壤中(zhong)Cu和(he)(he)Zn的(de)含量即可以翻倍，因此(ci)Cu和(he)(he)Zn是继Cd之(zhi)后具(ju)有(you)快(kuai)速增长风险的(de)重金(jin)属(shu)元(yuan)素(su)。与Cd类似，Cu和(he)(he)Zn污染在(zai)东(dong)北、华(hua)北、华(hua)东(dong)和(he)(he)西(xi)北地区(qu)主要来源于施肥等农业活(huo)动，而在(zai)华(hua)中(zhong)、华(hua)南和(he)(he)西(xi)南地区(qu)则受到(dao)更(geng)多(duo)的(de)工业活(huo)动的(de)影(ying)响，甚至(zhi)以工业活(huo)动为主。

土(tu)壤(rang)中Hg和(he)Pb的全国(guo)平均背景值为0.04 mg·kg-1和(he)24 mg·kg-1[138]，而外源(yuan)投入(ru)每年(nian)带来(lai)的增(zeng)加量(liang)为0.000 4 mg·kg-1和(he) 0.156 mg·kg-1[44]，按此计算(suan)，分别经过大概100年(nian)和(he)150年(nian)土(tu)壤(rang)中Hg和(he)Pb的含量(liang)可以翻倍，可见(jian)Hg对(dui)外界污染也(ye)(ye)很敏(min)感。本(ben)文汇总的结(jie)果显示，Hg主要受(shou)(shou)工业活动(dong)及(ji)其(qi)产生的大气(qi)沉(chen)降影响(xiang)(xiang)，局部地区受(shou)(shou)施用高Hg农药影响(xiang)(xiang)；Pb一方面来(lai)源(yuan)于交(jiao)通(tong)运(yun)输[139]，汽车尾气(qi)产生的Pb会随(sui)着(zhe)降尘进入(ru)表(biao)层(ceng)土(tu)，此外冶炼厂(chang)的含Pb灰尘也(ye)(ye)容易进入(ru)土(tu)壤(rang)。总体来(lai)看，Pb的来(lai)源(yuan)比较复杂，受(shou)(shou)到工业活动(dong)、交(jiao)通(tong)和(he)大气(qi)沉(chen)降等来(lai)源(yuan)的共同影响(xiang)(xiang)。

土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)(zhong) As、Cr、Ni的(de)(de)全(quan)国平均背景值为(wei) 9.2、54、23 mg·kg-1[138]，而(er)外源(yuan)(yuan)(yuan)投入每年带来的(de)(de)增加为(wei)0.027、0.128、0.054 mg·kg-1[44]，按(an)此计算经过大概 340、420、430年土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)(zhong)As、Cr、Ni的(de)(de)含量(liang)(liang)可以(yi)翻倍，对外界(jie)污(wu)染相(xiang)对不(bu)敏感，这与(yu)汇总的(de)(de)结果相(xiang)一(yi)致(zhi)。汇总结果显示(shi)As、Cr、Ni的(de)(de)人为(wei)源(yuan)(yuan)(yuan)贡(gong)献较小(xiao)，主要(yao)受(shou)土(tu)壤(rang)(rang)母质的(de)(de)控(kong)制，少数(shu)地区受(shou)工业(ye)和农业(ye)活动的(de)(de)影响。As元素(su)常伴生于硫(liu)化物矿中(zhong)(zhong)，且各(ge)种煤中(zhong)(zhong)的(de)(de)As含量(liang)(liang)在3～45 mg·kg-1之间，故可作(zuo)为(wei)金属冶炼和燃煤的(de)(de)标志元素(su)[140]。土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)(zhong)的(de)(de)Cr和Ni通(tong)常高度(du)相(xiang)关[139]，且土(tu)壤(rang)(rang)母质和点源(yuan)(yuan)(yuan)污(wu)染（如小(xiao)型工厂(chang)）均会造(zao)成土(tu)壤(rang)(rang)中(zhong)(zhong)Ni和Cr的(de)(de)累积，局部地区点源(yuan)(yuan)(yuan)污(wu)染的(de)(de)贡(gong)献更大[92]。

3 结论

（1）近十年我(wo)国土(tu)壤(rang)中(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)要重金(jin)属污(wu)(wu)染(ran)(ran)元素为(wei)Cd，同(tong)时还存在Cu、Zn、Pb、Hg的(de)(de)(de)(de)(de)污(wu)(wu)染(ran)(ran)。土(tu)壤(rang)中(zhong)Cd、Cu、Zn的(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)要人为(wei)污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)来(lai)自于(yu)施(shi)肥等农业(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)(dong)，部分地区(qu)还来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)于(yu)工(gong)业(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)(dong)，甚至以(yi)工(gong)业(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)(dong)为(wei)主(zhu)；Hg主(zhu)要来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)于(yu)工(gong)业(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)(dong)及(ji)其产(chan)生的(de)(de)(de)(de)(de)大(da)气沉(chen)降，局部地区(qu)叠(die)(die)加(jia)高Hg农药的(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)献；Pb的(de)(de)(de)(de)(de)来(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)比较复(fu)杂(za)多样；As、Cr、Ni的(de)(de)(de)(de)(de)人为(wei)污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)贡(gong)献较小，主(zhu)要受土(tu)壤(rang)母质(zhi)的(de)(de)(de)(de)(de)控制，少数叠(die)(die)加(jia)工(gong)业(ye)(ye)和(he)农业(ye)(ye)活(huo)动(dong)(dong)(dong)的(de)(de)(de)(de)(de)贡(gong)献。总体来(lai)说，虽然不同(tong)的(de)(de)(de)(de)(de)定(ding)量源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解析方法(fa)给(ji)出的(de)(de)(de)(de)(de)污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)贡(gong)献率(lv)存在差异性，但(dan)基本(ben)能得出较一致的(de)(de)(de)(de)(de)主(zhu)要污(wu)(wu)染(ran)(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)信息。

（2）针对(dui)土(tu)壤(rang)环境介质的(de)重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)研(yan)究(jiu)工(gong)作(zuo)起步较晚，目前(qian)我国所开(kai)展的(de)土(tu)壤(rang)重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)仍以定(ding)性(xing)的(de)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)识别为主，采用的(de)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)方(fang)(fang)(fang)法(fa)(fa)主要(yao)(yao)有(you)PCA、相关分(fen)析(xi)(xi)(xi)(xi)、空(kong)间(jian)分(fen)析(xi)(xi)(xi)(xi)等(deng)。由于(yu)土(tu)壤(rang)污(wu)染(ran)问题的(de)复杂(za)性(xing)和(he)多(duo)变性(xing)，单一或者定(ding)性(xing)的(de)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)方(fang)(fang)(fang)法(fa)(fa)不(bu)能(neng)满足现有(you)对(dui)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)贡(gong)献定(ding)量(liang)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)的(de)要(yao)(yao)求(qiu)。因此(ci)，对(dui)某个区域进行(xing)土(tu)壤(rang)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)工(gong)作(zuo)时，在考(kao)虑当(dang)地实际情况的(de)前(qian)提下，应发挥不(bu)同源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)方(fang)(fang)(fang)法(fa)(fa)的(de)特长，联(lian)合(he)应用多(duo)种方(fang)(fang)(fang)法(fa)(fa)（尤其是定(ding)量(liang)方(fang)(fang)(fang)法(fa)(fa)，如清单法(fa)(fa)与统计分(fen)析(xi)(xi)(xi)(xi)、混合(he)方(fang)(fang)(fang)法(fa)(fa)与空(kong)间(jian)分(fen)析(xi)(xi)(xi)(xi)法(fa)(fa)、随(sui)机模型与空(kong)间(jian)分(fen)析(xi)(xi)(xi)(xi)法(fa)(fa)、PMF与同位素方(fang)(fang)(fang)法(fa)(fa)等(deng)）是未来土(tu)壤(rang)重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)技术的(de)发展趋势；同时要(yao)(yao)注重(zhong)建立区域上不(bu)同重(zhong)金(jin)属(shu)(shu)污(wu)染(ran)源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)谱数据(ju)库，尽可能(neng)通(tong)过(guo)选择(ze)合(he)适(shi)的(de)污(wu)染(ran)谱来提高源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)结果的(de)准确(que)性(xing)，减(jian)少源(yuan)(yuan)(yuan)(yuan)解(jie)析(xi)(xi)(xi)(xi)误(wu)差。

（3）输入(ru)(ru)输出清(qing)单法(fa)具有原理简单、适(shi)用尺度广(guang)泛的(de)(de)(de)(de)优(you)点，且可用于计算土(tu)壤(rang)(rang)重金(jin)(jin)属(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)动态变化趋势。近(jin)几(ji)年(nian)，利用这一方法(fa)，欧洲(zhou)学者对(dui)欧洲(zhou)及其某些国家(jia)的(de)(de)(de)(de)土(tu)壤(rang)(rang)Cd污染来(lai)源和(he)未(wei)来(lai)可能的(de)(de)(de)(de)变化进(jin)行(xing)了(le)分析和(he)预演[141-142]，其结果对(dui)环境保护政策的(de)(de)(de)(de)制定有指导作用。近(jin)些年(nian)，我(wo)国对(dui)污染投入(ru)(ru)和(he)污染状况(kuang)数据(ju)(ju)的(de)(de)(de)(de)收集(ji)取得了(le)较大进(jin)展，为(wei)输入(ru)(ru)输出清(qing)单法(fa)的(de)(de)(de)(de)应用提供(gong)(gong)了(le)数据(ju)(ju)基础。但(dan)是(shi)，依然(ran)要注重建(jian)立不同重金(jin)(jin)属(shu)(shu)输入(ru)(ru)输出通量数据(ju)(ju)的(de)(de)(de)(de)收集(ji)、汇总与共享。土(tu)壤(rang)(rang)重金(jin)(jin)属(shu)(shu)淋(lin)滤数据(ju)(ju)，由于采集(ji)较为(wei)困难，目前还非常缺乏。从(cong)大尺度来(lai)说(shuo)，大气(qi)沉(chen)(chen)降是(shi)许多种重金(jin)(jin)属(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)主(zhu)要来(lai)源，因(yin)此，需要进(jin)一步(bu)研究大气(qi)沉(chen)(chen)降中(zhong)重金(jin)(jin)属(shu)(shu)的(de)(de)(de)(de)最(zui)初(chu)排放来(lai)源，从(cong)而(er)为(wei)减(jian)少大气(qi)沉(chen)(chen)降重金(jin)(jin)属(shu)(shu)提供(gong)(gong)科学支撑。

来源：土行者